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關于機器學習的分析和介紹以及應用

MATLAB ? 來源:djl ? 作者:Austin D. Sendek ? 2019-09-11 14:18 ? 次閱讀

2016 年 6 月 14 日,由噴氣推進實驗室研究人員打造的一款類猿災區救援機器人 Robo Simian 在實驗室內爆炸并起火。次年,在經歷火災和爆炸事件后,一家大型手機制造商全球召回新版平板電腦。自此以后,類似事件報道層出不窮。經認定,每一起事故的罪魁禍首都是鋰離子電池

鋰離子電池基礎知識:液體電解質面臨的問題

在鋰離子電池中,隨著電池的充放電,鋰離子將在電解質中遷移。由于水與鋰會發生反應,電池制造商使用有機溶劑(而不是水基溶劑)作為電解質。因此會導致這樣一個問題:與水不同,汽油、發膠和洗甲水等有機溶液通常易燃而且不穩定。

除安全問題之外,液體電解質至少還有兩個缺點。首先,很難使用液體電解質制造高電壓電池,因為隨著電壓的增加很可能發生故障。其次,無法徹底阻止枝晶生長現象,這也是導致電池提前報廢的主因。總之,正是由于存在上述種種缺點,人們才會不遺余力地尋找適合的固體電解質。

這些電池的問題在于采用液體電解質,倘若電池推動裝置無法足夠迅速地冷卻,往往會引起液體蒸發或起火。研究人員正在積極尋找離子導電性和電化學穩定性良好的固體電解質材料,替換存在潛在危險的液體電解質,但進展始終十分緩慢。通過實驗或模擬評估一種候選材料可能需要數周時間,材料項目數據庫中包含超過 12,000 種含鋰結晶固體,它們都有可能成為候選材料 — 更不必說尚未編入目錄的數千乃至數百萬種材料。

采用在MATLAB 中開發的機器學習模型,我和我的同事找到了好的方法:在我們分析的 12,000 多種材料中找到少量特殊固體電解質。運用一套已知良好的電解質及其原子結構進行訓練,MATLAB 模型識別潛在新材料的效率比隨機猜測高出三倍,比從事相關領域工作的斯坦福大學研究生的效率高出兩倍。

從多個源收集數據

在 Evan Reed 教授的督導下,首先匯總三個來源的數據:材料項目數據庫、發表的論文以及無機晶體結構數據庫(ICSD,一種存儲經實驗驗證的原子結構的在線數據庫)。

首先,我們識別了材料項目數據庫中的全部 12,831 種含鋰固體。經過結構穩定性、化學穩定性和低電子導電性篩查后,排除了 92% 以上的初始材料。此外,還編譯了有關材料地球豐度及其預測成本的信息。經過初始篩查后,剩下 300 多種穩定候選材料。當且僅當鋰電導率足夠快速時,才有望作為固體電解質材料。為實現這一目標,我們將目光轉向機器學習。

首先梳理科學文獻,找出 40 種固體結晶材料,再由研究人員確定晶體結構特征,在室溫下測量離子電導率。在這 40 種材料中,約 1/3 具備作為有效電池電解質的離子電導率,但這些材料全部存在穩定性問題,難以在固態電池中采用。這 40 種快速和慢速鋰導電材料將作為機器學習算法訓練集,從而快速預測新材料的鋰傳導行為。

接著,從 ICSD 中下載這 40 種材料的原子結構。利用這些數據,根據結構中的原子位置、質量、電負性和原子半徑計算 20 種特征,描繪每種晶體的原子局部排列和化學特性。所有計算全部在 MATLAB 中完成。我們選擇的 20 種特征包括多項原子指標,如每個原子的體積、鋰鍵離子性、鋰鄰元素數及最小陰離子-陰離子分離距離。或許是因為直覺,或許是過往文獻報告,我們認定這 20 種特征可能與離子電導率息息相關。我們發現,對小數據集應用機器學習時,必需采用此類“智能”特征(即基于現有材料物理知識的特征)。

選擇機器學習模型

接下來的問題是:如何組合應用這 20 種特征,使其最適合預測訓練數據?鑒于訓練集相對較小,只有 40 種材料和 20 種特性,加之 MATLAB 的建模簡便性和靈活性,我們可以考慮采用 10,000,000 多種可能的特征和模型組合。

在 Statistics and Machine Learning Toolbox 的幫助下,研究人員可以輕松研究數量龐大的模型,包括最小二乘回歸、穩健回歸、局部加權最小二乘法、SVM、邏輯回歸和多類分類。我們針對每種想要測試的機器學習算法訓練了一個模型,然后參照訓練數據驗證算法準確性。

無論任何一種模型,單憑原子特征訓練均不足以預測離子電導率,但多特征模型卻可以做到。最終,確定了一個具有五項特征的最佳邏輯回歸模型,該模型可分類訓練集材料且交叉驗證誤差最低僅為 10%。這對我們而言意義重大,因為邏輯回歸分類器往往適合像我們這樣的小型訓練集。這種邏輯回歸分類器可進行二元預測:這種材料是否具備足以作為固體電解質材料的鋰電導率?開展這項預測時,訓練模型的準確率達 90%。

然后,我們對剩余的 300 多種候選材料啟用這種訓練模型(圖 1)。

關于機器學習的分析和介紹以及應用

圖 1 機器學習模型識別的候選材料。

在分類器的幫助下,我們剔除了 93.3% 的候選材料,僅留下 21 種潛在候選材料(最初為 12,831 種)。完成模型訓練后,只需幾秒鐘即可完成篩選步驟。總之,我們通過篩查流程淘汰了 99.8% 的候選材料。

結果和后續步驟

為測試預測有效性,我們使用精確但緩慢的量子物理模擬方法模擬這些材料的鋰傳導行為。截至目前,在遵循基于機器學習的模型建議的情況下,發現新鋰離子傳導材料的速度比采用簡單反復試驗方法快三倍。我們甚至對模型與人類直覺進行了對比測試,為模型和斯坦福大學材料科學專業博士生小組,提供同一份隨機抽取的材料列表。模型識別優質鋰離子導體的準確性是博士生小組的兩倍,而且預測時間不足千分之一。

模型識別的部分候選材料完全出乎意料。這些材料的原子結構非常復雜,我們無法憑科學直覺確定材料是否達到足夠的離子電導率。事實證明,這些材料確實導電,與模型預測結果一致,對我們的直覺給予了有力驗證。現在,我們可以將所學的知識融入后續版本的 MATLAB 機器學習模型,隨著報告的實驗數據日益增多,預計這些模型也將隨之改進。我們發現了一種令人振奮的材料,并為它申請了專利,而且我們很快就找到了一家感興趣的合作企業,一起申請專利許可并繼續研究材料。

我們仍將在斯坦福大學內,同時與正在研究各種候選材料的外部團體合作,審查部分材料。不久的將來,某一種候選材料或許可以通過固體電解質驗證,代替鋰離子電池中的液體電解質,徹底終結電池組爆炸事故。

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