冰，作為水的固態形式廣泛存在于我們的周圍。但是看似普通的冰實際上是非常復雜的固體—已知的就有17種不同的冰。那么不同的冰是如何互相轉變的呢？

近日，由北京高壓科學研究中心林傳龍、楊文革研究員和加拿大薩省大學John S. Tse教授主導的國際合作團隊利用先進的時間分辨原位同步輻射X射線衍射技術揭示了冰的多步相變機制。他們在低壓條件下通過觀測冰從亞穩態晶體結構（ice VII或ice VIII）到熱力學穩定態（ice I）的結構演化過程，發現了依賴于溫度和時間且存在三種獨特中間過程的動力學相變路徑。這些中間過程相互作用、相互競爭，最終導致了并列共存。

水在地球生命起源中起著至關重要的作用，是目前研究最多，也是最復雜的物質之一。在液相中，它表現出許多不同尋常的特性。在固相中，冰在高壓下表現出復雜多樣化的相變。許多理論和實驗研究致力于理解冰的各種相之間的相互轉化機制。然而到目前為止，大多數實驗都是對回收后的樣品進行非原位測量，以至于對其結構演化的中間過程細節信息的缺失。另外，由于傳統技術上的挑戰，之前的研究很難在較大壓力和溫度范圍內監測結構的快速變化。

林傳龍團隊經過多年的努力克服了實驗技術難題，并結合原位時間分辨X射線衍射、快速加載（卸載）和低溫技術，對冰的相變進行了系列研究。此技術可以通過快速加載或卸載抑制熱驅動的晶體到晶體相變。同時，對復雜的無定型相變有了深入了解，例如動力學控制的兩步非晶化相變機制和在水的無人區里觀察到高密度（HDA）和低密度（LDA）非晶冰。

恒溫恒壓條件下高密度晶體冰向低密度晶體冰演化過程

繼續上述研究方向的拓展，最近，該團隊使用新開發的實驗技術探索了亞穩態的高密度晶體冰（ice VII 或ice VIII）在低壓恒溫條件下向穩態的晶體冰（ice I）演化的動力學過程，發現了依賴于溫度/時間的動力學相變路徑。不同于之前報道的ice VII （或ice VIII） →LDA → ice I相變順序，原位時間分辨X射線衍射數據顯示高密度晶體冰在向穩態晶體冰的演化過程中存在著三個不同的中間相變過程：ice VII（或ice VIII）非晶化為HDA，隨后發生HDA-LDA相變，最后LDA的重結晶成I相。該結果揭示了以前認定iceVII→LDA相變巨大體積膨脹的秘密。

“這一復雜的相變路徑嚴格依賴于溫度/時間的變化”， 林傳龍研員解釋到。“我們發現非晶化和HDA-LDA相變在110-115K以上和以下均表現出兩種獨特的熱激活機制”?！斑M一步的分子動力學模擬計算也證實了我們的實驗結果” John S. Tse教授補充到。此外，模擬結果顯示HDA到LDA相變是一個連續過程，伴隨著較大的密度改變，并涉及納米尺度的大量原子位移。

“快速加（卸）載技術結合快速時間分辨X衍射方法使得我們具備了難得的技術手段來探測冰的多種形態之間轉換的中間過程”，楊文革研究員說到。“該技術有望幫助我們在其他物質中發現更多有趣的中間相”。
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