磁與電

自然多有定規(guī)程

物理風(fēng)聞抗議聲

竭盡韶華添白發(fā)

回頭一笑續(xù)長(zhǎng)征

0.編按

相比于物理學(xué)每個(gè)“新朝代”的初創(chuàng)時(shí)期，現(xiàn)在物理人用絕頂聰明的腦袋和智慧面對(duì)的都是一些前人留下的硬骨頭和貧瘠土地。初創(chuàng)時(shí)期的物理人如摧枯拉朽，只管向前奔跑，都是新發(fā)現(xiàn)和新效應(yīng)。而現(xiàn)在的物理人為了向前走一小步，都要費(fèi)腦門(mén)子力氣了。

這種現(xiàn)象，在凝聚態(tài)物理中有個(gè)對(duì)應(yīng)的效應(yīng)，叫“小極化子”或者就叫“極化子”。它定義載流子在固體中的遷移。按照張?jiān)：憷蠋煹恼f(shuō)法，小極化子相當(dāng)于是一個(gè)跑步人雙腿被綁定了很重的沙袋，跑起來(lái)如履華山上那 60 度的陡坡，很是不敞亮。現(xiàn)在物理人每每想遐思一番，都要受到很多當(dāng)前物理思維的制約，這也不能、那也不可。因此，自古華山一條路，大概就是如此！

比如說(shuō)，靜態(tài)條件下鐵電性與鐵磁性共存與耦合問(wèn)題，已經(jīng)消耗了比宇宙塵埃還要多的物理人大腦細(xì)胞，依然是沒(méi)有多大進(jìn)展。許多聰明的物理腦袋浸淫其中，付出很多，收獲少少。正如 Ising 在學(xué)院網(wǎng)站上的個(gè)人簡(jiǎn)介：“從事凝聚態(tài)物理和材料物理研究三十年，主要時(shí)光都消耗在學(xué)習(xí)與摸索之中，付出與辛苦難書(shū)、收獲與成績(jī)卻微薄”，就是這個(gè)感慨。

這里有展示一個(gè)小例子，讓我們看到有些聰明的腦袋是如何使盡渾身解數(shù)，也還沒(méi)有完全搞定一個(gè)“小”問(wèn)題。是可唏噓熟不可唏噓。

1.引子

磁性材料在信息存儲(chǔ)、信號(hào)轉(zhuǎn)換等方面有著巨大的應(yīng)用市場(chǎng)。但目前這些器件中控制磁性的方法只有磁場(chǎng)和電流。電流會(huì)產(chǎn)生巨大焦耳熱，產(chǎn)生可控磁場(chǎng)也需要電流 + 線(xiàn)圈，這些操作給磁性器件進(jìn)一步小型化與節(jié)能化帶來(lái)了難以逾越的障礙。如果能實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)直接控制磁性，則可以實(shí)現(xiàn)理想中的“多快好省”。這一途徑一直是物理人的夢(mèng)想。

但眾所周知，固體中的磁性和電極性相互獨(dú)立，甚至存在著互斥的矛盾，如圖 2 所示。磁電耦合困難的物理本源在于磁化 (或磁場(chǎng)) 與極性 (或電場(chǎng)) 遵循不同的對(duì)稱(chēng)性。磁破壞時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)，但卻對(duì)空間反演無(wú)動(dòng)于衷。而 (靜) 電破壞空間反演，卻不管時(shí)間反演。麥克斯韋老爺子倒是把兩者結(jié)合了起來(lái)，創(chuàng)造了《電動(dòng)力學(xué)》這門(mén)大課。但實(shí)際上，和磁性混在一起的是動(dòng)態(tài)的電 (既電流、或者交變的電場(chǎng))。動(dòng)態(tài)意味著“時(shí)間”作為“第三者”將磁與電連接起來(lái)了。

因此，想在固體中實(shí)現(xiàn)磁電耦合，同樣也需要找到一個(gè)“第三者”，作為磁電之間的媒介。在過(guò)往十余年間，物理人和材料人協(xié)同創(chuàng)新，擼起袖子加油干，克服困難也要上，對(duì)磁電耦合及多鐵材料進(jìn)行了廣泛研究。雖然追求電控磁性之路仍然漫漫，但也算獲得了若干突破進(jìn)展，其中之一就是找合適的“第三者”。

在電控磁的研究中，目前物理人給磁與電找的“第三者”媒介可大致歸入如下三類(lèi)：

2.第三方媒介

2.1.應(yīng)力媒介

最簡(jiǎn)單的磁電耦合之路是將鐵磁性材料與鐵電性材料復(fù)合起來(lái)。鐵電材料普遍具有鐵彈性，因此用電場(chǎng)調(diào)節(jié)其電極化，自然就能帶動(dòng)其晶格畸變。這樣的晶格畸變從鐵電材料通過(guò)界面?zhèn)鬟f給近鄰的磁性材料。原則上，晶格畸變對(duì)于磁性材料也多多少少有點(diǎn)影響，從而實(shí)現(xiàn)電控磁性，如圖 3 所示。

這種方法雖然物理上很“土”，目前卻是最實(shí)用的，可能已經(jīng)在某些特定場(chǎng)合得到了應(yīng)用。但這種調(diào)節(jié)磁性的能力畢竟有限，有點(diǎn)“隔靴撓癢”的味道。畢竟，人家鐵磁體也是有“韌性”的，不是輕輕一“捏”或者一拉就“變節(jié)”的。

如果想進(jìn)一步強(qiáng)化提升電控磁的能力，比如實(shí)現(xiàn) 0 – 1 的開(kāi)關(guān)，那就需要精心設(shè)計(jì)應(yīng)力媒介 2.0 版本了。如圖 4 所示，構(gòu)造鐵磁與鐵電的薄膜異質(zhì)結(jié)，通過(guò)調(diào)節(jié)鐵電疇結(jié)構(gòu)，從而改變疇內(nèi)的鐵彈取向，帶動(dòng)近鄰鐵磁的磁化取向。這樣的方案可以實(shí)現(xiàn)電疇與磁疇的一一對(duì)應(yīng)，你轉(zhuǎn)我也轉(zhuǎn)，一幅婦唱夫隨的和諧畫(huà)面。

這幅畫(huà)面的看點(diǎn)在于，鐵磁材料的磁化具體指向哪兒是由磁晶各向異性決定的。這個(gè)磁晶各向異性，又是由自旋軌道耦合作用控制的。而自旋軌道耦合作用，又與晶格的結(jié)構(gòu)有關(guān)。因此，掌握了鐵彈性這把鑰匙，就可以開(kāi)啟電控磁的大門(mén)了。

圖 4. BiFeO3 與 La0.7Sr0.3MnO3的層間耦合。BiFeO3 鐵電疇 (其實(shí)是鐵彈疇) 決定了 La0.7Sr0.3MnO3中鐵磁疇的磁化取向[游陸等人，Adv. Mater. 22, 4964 (2010)]。

上述 2.0 版本成功的關(guān)鍵在于，BiFeO3 具有多重極化軸 ( <111> 等效 8 個(gè)方向，因此鐵彈疇有 4 個(gè)方向)，而 La0.7Sr0.3MnO3磁晶各向異性又很小，極易在面內(nèi)調(diào)控。如果將 BiFeO3 換成 BaTiO3 或其它存在多種鐵彈軸的材料，把 La0.7Sr0.3MnO3 換成其他軟磁性的材料，也能起到類(lèi)似的效果。

這種機(jī)制有點(diǎn)類(lèi)似印刷術(shù)，模板是鐵彈疇、字是鐵磁疇。一言以蔽之，這是一個(gè)疇對(duì)疇的調(diào)控。通過(guò)翻轉(zhuǎn)疇內(nèi)鐵彈軸的方向，或者移動(dòng)鐵彈軸的疇界，物理人可以很方便地用電場(chǎng)“書(shū)寫(xiě)”鐵磁疇。

不過(guò)，這個(gè)電控磁好像與圖 2 中最初的設(shè)想：電場(chǎng)翻轉(zhuǎn)極化、從而翻轉(zhuǎn)磁化，有點(diǎn)不一樣。這種機(jī)制一般可以實(shí)現(xiàn) 90 度或者其它非 180 度的磁性轉(zhuǎn)動(dòng)。因?yàn)?180 度的極性翻轉(zhuǎn)，并不改變鐵彈疇。當(dāng)然也有物理人通過(guò) 2 次連續(xù)鐵彈性 90 度轉(zhuǎn)動(dòng)，再輔以一點(diǎn)小偏置磁場(chǎng)，實(shí)現(xiàn)“90 度 + 90 度”等于 180 度翻轉(zhuǎn)的目標(biāo)。

2.2.載流子媒介

除上述應(yīng)力調(diào)控之外，鐵電場(chǎng)效應(yīng)也可以調(diào)控磁性。鐵電材料的體極化對(duì)應(yīng)了表面 / 界面的束縛電荷。這些電荷產(chǎn)生的電場(chǎng)可以調(diào)節(jié)近鄰磁性材料界面附近的載流子 (電子或空穴) 濃度，從而改變磁性大小，甚至磁相變。在本機(jī)制中，鐵電極化的 180 度翻轉(zhuǎn)，是可以調(diào)節(jié)磁性的，也不牽涉疇。但要實(shí)現(xiàn)如圖 2 所示理想的電控磁 180 度翻轉(zhuǎn)，也并不容易。

還是那句話(huà)，電場(chǎng)也好，電極性也罷，無(wú)法破壞時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)。也就是說(shuō)，對(duì)于電場(chǎng)和極化而言，磁性正反是一樣的。這種兩條路各自走到黑的頑固勁頭，物理人也是服了、嘆氣連連。

當(dāng)然，嘆氣歸嘆氣，事在人為還是要的。筆者之前有工作 [翁亞奎等人, Phys. Rev. Lett. 117, 037601 (2016), https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.117.037601] 通過(guò)利用亞鐵磁的雙重自由度 (反鐵磁序 + 凈磁矩)，可以克服上述對(duì)稱(chēng)性限制，理論預(yù)言可實(shí)現(xiàn)電控磁 180 度翻轉(zhuǎn)。我們?cè)谄诖袑?shí)驗(yàn)課題組能夠?qū)ぢ暥⑶笕实萌省?/p>

2.3.DM作用媒介

Dzyaloshinskii – Moriya (DM) 作用是磁學(xué)中一個(gè)重要的概念，其本質(zhì)起源于自旋-軌道耦合，以自旋叉乘自旋為數(shù)學(xué)表達(dá)形式，能量尺度一般在 meV 量級(jí)。而且 DM 作用的方向、符號(hào)、大小又與晶格對(duì)稱(chēng)性密切相關(guān)。因此，改變鐵電極化，就可以調(diào)控多鐵材料自身或近鄰鐵磁層的 DM 作用。看起來(lái)不錯(cuò)！

該機(jī)制不同于鐵彈性，180 度極化翻轉(zhuǎn)前后的 DM 作用符號(hào)會(huì)相應(yīng)變號(hào)。這就比磁各向異性多了花樣。原則上，精心設(shè)計(jì)的話(huà)，可以實(shí)現(xiàn) 180 度磁性翻轉(zhuǎn)。例如，Ramesh 研究組就實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到了 BiFeO3 薄膜中由 DM 作用導(dǎo)致的凈磁矩隨鐵電極化翻轉(zhuǎn)，從而再帶動(dòng)近鄰的 Co0.9Fe0.1 磁化翻轉(zhuǎn) [ Heron等人, Nature 516, 370 (2014)]。

不過(guò)，前面提到，DM 相互作用的能量尺度一般在 meV 量級(jí)，其導(dǎo)致的 BiFeO3 傾斜凈磁矩總是很微弱，是反鐵磁背景下的高階修正，而非真正意義上本征鐵磁性調(diào)控。

3.第四條路

上述三種方法，仔細(xì)想來(lái)，都在盡力讓電去適應(yīng)磁、讓電產(chǎn)生某種磁喜歡的效應(yīng)去取悅之。

那么反其道而行，能否讓磁適應(yīng)電呢？

實(shí)際上，所謂的第二類(lèi)多鐵材料大抵就是如此。例如，具有手性結(jié)構(gòu)的磁性，可以破壞空間反演對(duì)稱(chēng)，從而誘導(dǎo)出微弱的電極化。但正因?yàn)殡姌O化極其微弱，所以基本上磁控電容易、電控磁則很難想象。而磁控電，即使物理做得賊漂亮，對(duì)于應(yīng)用也是雞肋。

3.1.路的樣子

做物理的人，擅長(zhǎng)在不同尺度上用不同的理論來(lái)刻畫(huà)物理圖像，對(duì)于磁性的認(rèn)識(shí)也是如此。近十年來(lái)，物理人的興趣從宏觀磁性漸漸轉(zhuǎn)向了磁性微結(jié)構(gòu)，包括斯格明子 (skyrmion)、半子 (meron)、磁泡、疇壁等等。這些具有拓?fù)湫再|(zhì)的“小家伙”們往往比宏觀磁性更能吸引物理人的目光。他們提出了大量方法，來(lái)操控形形色色的微觀磁結(jié)構(gòu)，例如電流、微波、熱流、應(yīng)力等。而對(duì)電場(chǎng)的調(diào)控，目前已有的手段仍然存在很大空缺，這也是我們所追尋的第四條路。

事實(shí)上，這也不是什么奇思妙想。例如，王凌飛等人就在 SrRuO3 / BaTiO3 異質(zhì)結(jié)界面處實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)調(diào)控斯格明子。這里所依賴(lài)的是 BaTiO3鐵電畸變?cè)诮缑嫠T導(dǎo)的 DM 作用 [ 王凌飛等人, Nat. Mater.17,1087 (2018)]。實(shí)際上，在磁疇壁處，也可能存在天然的手性磁結(jié)構(gòu)，從而破壞空間反演對(duì)稱(chēng)。Logginov還提出可以使用電場(chǎng)梯度去移動(dòng)磁疇壁的設(shè)想 [ JETP Lett. 86, 115 (2007); Appl. Phys. Lett. 93, 182510 (2008)]。

圖 5. (a) 亞鐵磁疇壁示意圖，兩個(gè)子格 A 和 B 用不同顏色區(qū)分，磁矩m大小不相等。為了方便討論，我們定義了歸一化交錯(cuò)磁矩n從而轉(zhuǎn)化為n的鐵磁疇。疇壁的手性特征在于疇壁中心處n的方位角：順時(shí)針 (? = 0) 或逆時(shí)針 (? = π)。 (b) DM 相互作用矢量D的主要成分垂直于 A – X – B 平面，其符號(hào)由陰離子 X 的位移方向決定。 (c) 由 DM 相互作用產(chǎn)生的疇壁能量，對(duì)于給定的手性，DM 矢量的反轉(zhuǎn)使疇壁處于能量高點(diǎn)，從而導(dǎo)致疇壁手性自然翻轉(zhuǎn)。

3.2.路起路落

筆者工作與之有所不同。我們考察具有極性畸變的一維鐵磁或亞鐵磁性鏈。如圖 5 所示，鐵磁或者亞鐵磁疇壁的手性 (chirality，即左旋還是右旋) 和晶格的極性 (polarity) 均破壞空間反演對(duì)稱(chēng)，可以通過(guò) DM 相互作用耦合在一起。在給定極化方向之后，左旋和右旋之間存在一個(gè) 2πD 能壘 (D是 DM 相互作用的分量)。這時(shí)候翻轉(zhuǎn)鐵電極化，D 隨之變號(hào)，原本穩(wěn)定的手性疇壁變成了能量高的亞穩(wěn)態(tài)。這就像靜臥在勢(shì)井底部的小球，隨著勢(shì)井拱成了勢(shì)壘，一下子在勢(shì)壘頂部變得搖搖欲墜了。這更有點(diǎn)像滄海桑田，原本海底隆起成山脈，本來(lái)躺在海底安安穩(wěn)穩(wěn)的石頭紛紛滾下山來(lái)。

當(dāng)然，我們都知道，亞穩(wěn)態(tài)的疇壁在外界無(wú)限小的微擾下，會(huì)通過(guò)自發(fā)進(jìn)動(dòng)過(guò)程，耗散掉 2πD 的能量，實(shí)現(xiàn)手性的翻轉(zhuǎn)，從而使得體系再次落到能量勢(shì)井底部。很有趣的是，如圖 6 所示，筆者的動(dòng)力學(xué)模擬 (基于 LLG 方程) 發(fā)現(xiàn)，這樣的耗散過(guò)程會(huì)伴隨著磁疇壁的移動(dòng)，而移動(dòng)的方向可以通過(guò)施加一個(gè)小的偏置磁場(chǎng)或者偏置電場(chǎng)來(lái)控制。更有趣的是，疇壁移動(dòng)的最終距離與 DM 作用的強(qiáng)度并無(wú)顯著關(guān)系，而與材料體系的阻尼系數(shù)、亞鐵磁比等因素有關(guān)。這無(wú)異于為應(yīng)用帶來(lái)了方便，畢竟 DM 相互作用普遍比較弱。

筆者的模擬表明，疇壁移動(dòng)的最終距離可以在 10 – 100 nm 量級(jí)甚至更遠(yuǎn)，而且這可以借助純電場(chǎng)可以實(shí)現(xiàn)的，無(wú)需引入磁場(chǎng)。

圖 6. (a - c) DM 翻轉(zhuǎn)之后，在 0 ps (逆時(shí)針 Néel 型)、23 ps (Bloch型) 和 36 ps (順時(shí)針 Néel 型) 處疇壁示意圖。左圖：俯視圖，平面內(nèi)的 xy 分量用箭頭表示，z 分量用箭頭顏色表示；右圖：對(duì)應(yīng)側(cè)視圖。(d) 不同的 α 下，疇壁中心的運(yùn)動(dòng)距離 ( | d | ) 隨時(shí)間變化曲線(xiàn)，插圖：疇壁移動(dòng)距離 | ds | 與 1 / α 的線(xiàn)性關(guān)系擬合。 (e) 凈磁化強(qiáng)度的 x-、y- 和 z- 分量 (平均整個(gè)晶格) 隨時(shí)間的變化曲線(xiàn)。其中 z 分量的變化是由于疇壁運(yùn)動(dòng)使得疇的大小變化，而 x、y 分量的變化是來(lái)自于疇壁本身的凈磁矩變化。(d) 和 (e) 中，模擬結(jié)果 (點(diǎn)) 與解析解 (曲線(xiàn)) 吻合得很好。

圖7. 具有相反拓?fù)潆姾?C = ± 1 的兩個(gè)相鄰疇壁的 LLG 數(shù)值模擬。(a) 初始狀態(tài)。(b) 沿 y 軸的均勻磁場(chǎng)可以使兩個(gè)相鄰的磁疇壁向同一方向移動(dòng)。(c) 當(dāng)沿 x 軸施加橫向電場(chǎng)時(shí)，兩個(gè)相鄰疇壁的運(yùn)動(dòng)方向相反。

接下來(lái)，我們看看疇壁運(yùn)動(dòng)的意義。對(duì)于亞鐵磁 / 鐵磁系統(tǒng)，電控疇壁的移動(dòng)同時(shí)具有微觀和宏觀上的意義。微觀上，疇壁作為微結(jié)構(gòu)其位置具有比特信息，疇壁的移動(dòng)即是比特信息改變，應(yīng)用上類(lèi)似于 IBM 早年提出的 racetrack memory。只不過(guò)在這里，我們用的不再是電流，而是電場(chǎng)，自然可以顯著減少能量耗散。宏觀上，疇壁移動(dòng)，使得疇面積重新分布，因此宏觀磁矩將發(fā)生改變，甚至可以做到 180 度電控磁矩翻轉(zhuǎn)。如圖 7 所示，可以通過(guò)外加很弱的引導(dǎo)電場(chǎng)，來(lái)實(shí)現(xiàn)各種豐富的疇壁移動(dòng)的調(diào)控，以滿(mǎn)足不同的應(yīng)用需求。

4.簡(jiǎn)結(jié)

我們提出的方案，總的來(lái)說(shuō)是利用磁疇壁作為對(duì)象、疇壁的手性為媒介，以電控磁疇壁移動(dòng)的方式完成精細(xì)的電控磁性。雖然這亦可歸類(lèi)于電控磁疇效應(yīng)中，或者說(shuō)效果是類(lèi)似的，但這里的驅(qū)動(dòng)機(jī)理和動(dòng)力學(xué)卻與傳統(tǒng)電控磁性不同。

這一“小”工作之下具有普適性的啟示也許是：即便靜態(tài)情況下，讓鐵電極化與宏觀磁矩相濡以沫也幾無(wú)可能。但對(duì)那些“質(zhì)量輕”、“維度低”、“對(duì)稱(chēng)性低”的磁結(jié)構(gòu)，如磁疇壁、磁表面、磁界面、磁 edge、磁鏈，等等，我們還真不好說(shuō)“電控磁性”就一定很難。得益于低維和微觀物理的進(jìn)展，這種電控磁性也許正在喧囂塵上、飛黃騰達(dá)之路上。誰(shuí)知道呢！

這一工作的相關(guān)論文，最近以 “Manipulation of magnetic domain wall by ferroelectric switching: Dynamic magnetoelectricity at the nanoscale” 為題，發(fā)表于 Physical Review Letters 126, 117603 (2021) [https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.117603] 上，歡迎點(diǎn)擊“閱讀原文”御覽一二。

原文標(biāo)題：弱電場(chǎng)撬動(dòng)磁疇壁運(yùn)動(dòng)：一種新的電控磁性方法

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