在過(guò)去的幾十年里，由于光學(xué)超表面具有多種功能，在光子學(xué)、化學(xué)和生物傳感等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用，因此對(duì)其的研究非常廣泛。超表面是由不同形狀和大小的亞波長(zhǎng)間隔散射體組成的超薄平面排列。它們可以改變傳播的光波在透射或反射時(shí)的振幅、相位和偏振。然而，由于歐姆損耗的存在，傳統(tǒng)的等離子體超表面具有較高的損耗和熱耗，這阻礙了其在各種功能納米器件，特別是低損耗元器件中的應(yīng)用。為了克服這一限制，近年來(lái)由于介電超表面的高效率，其受到了極大的關(guān)注。對(duì)于高折射率介質(zhì)材料，單個(gè)納米粒子可以具有電和磁mie型共振，導(dǎo)致粒子內(nèi)部受到電磁場(chǎng)限制和多重干擾。由傳統(tǒng)光學(xué)材料(如硅(Si))制成的納米粒子只能支持相對(duì)較低的質(zhì)量因子(Q因子)。這種寬光譜響應(yīng)限制了它們對(duì)需要尖銳光譜特性的設(shè)備(如激光和傳感)的適用性。最近出現(xiàn)的連續(xù)域模式中的束縛態(tài)（BIC）概念為克服這個(gè)問(wèn)題提供了一個(gè)新的解決方案。

硅是開(kāi)發(fā)先進(jìn)光子和光電子器件最有前途的材料之一。首先，它的高折射率允許硅基光子集成電路占用的空間較小，還支持多種米氏共振模式，用于多功能元器件。其次，得益于成熟的互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體(CMOS)技術(shù)，與III-V族化合物半導(dǎo)體、鈮酸鋰、聚合物等其他材料相比，硅光子器件具有成本低和大規(guī)模生產(chǎn)的巨大優(yōu)勢(shì)。第三，有可能將硅光子器件與成熟的硅微電子器件結(jié)合起來(lái)，構(gòu)建光電子集成電路。值得注意的是，硅具有顯著的三階非線性光學(xué)響應(yīng)，為擴(kuò)展光子器件的功能提供了額外的自由度，如全光開(kāi)關(guān)、產(chǎn)生糾纏光子、相位共軛等。在非線性光學(xué)中，二階非線性元件的磁化率比三階非線性元件高10個(gè)數(shù)量級(jí)，在典型的非線性光子器件中具有較高的應(yīng)用價(jià)值。然而，硅是一種中心對(duì)稱晶體，這使得它缺乏體二階光學(xué)非線性。

在硅表面或界面上引入中心對(duì)稱破缺，從而有可能實(shí)現(xiàn)基于硅的二階非線性光學(xué)響應(yīng)。但是，表面二階非線性只發(fā)生在很少的原子厚度上。由于光物質(zhì)耦合的失效，相應(yīng)的非線性響應(yīng)非常弱。采用大體積的硅納米粒子或納米線可以有效地?cái)U(kuò)大表面積，從而改善二階非線性。另一種方法是利用光學(xué)諧振器，這種諧振器可以長(zhǎng)時(shí)間限制光，從而與硅表面有效地相互作用，比如微環(huán)和微腔、光子晶體腔、Mie諧振器。最近發(fā)現(xiàn)，在高Q Si超表面中可以觀察到面內(nèi)反轉(zhuǎn)對(duì)稱破壞的SHG。這種方法為正常激勵(lì)條件下的SHG物理和器件應(yīng)用開(kāi)辟了新的前景。然而，在這些策略中實(shí)現(xiàn)的硅二階非線性響應(yīng)的效率仍有提高的空間。

在此研究背景下，西安電子科技大學(xué)劉艷教授聯(lián)合西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院甘雪濤教授提出了一種硅基開(kāi)槽納米立方體陣列的設(shè)計(jì)，使得具有中心對(duì)稱的硅顯著實(shí)現(xiàn)了二次諧波產(chǎn)生（second harmonic generation ，SHG），該設(shè)計(jì)通過(guò)擴(kuò)大表面二階非線性，增強(qiáng)了凹槽表面的電場(chǎng)，連續(xù)域中的束縛態(tài)使得共振得到增強(qiáng)。

圖1.(a) Q 因子對(duì)開(kāi)槽納米立方體的陣列尺寸的依賴性。插圖：尺寸為 3×3 的開(kāi)槽納米立方體陣列示意圖。(b) 11×11 陣列的開(kāi)槽納米立方體中的電場(chǎng)分布。插圖：中央開(kāi)槽納米立方體的電場(chǎng)矢量圖。(c) 比較具有和不具有凹槽的納米立方體陣列的 SHG。（ d ）空氣槽側(cè)壁表面上的電場(chǎng)增強(qiáng)因子和SHG 隨槽寬a 的變化。 與沒(méi)有凹槽的硅納米立方體陣列相比，有槽納米立方體陣列的倍增率提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上。在這項(xiàng)工作中，他們證明了通過(guò)制造開(kāi)槽納米立方體陣列可以極大地改善硅的表面二階非線性，從而有效產(chǎn)生的SHG。這得益于同時(shí)利用了表面非線性和光學(xué)共振。納米立方體中的凹槽不僅擴(kuò)大了具有二階非線性的表面積，而且提高了由法向電位移連續(xù)條件控制的表面光場(chǎng)。此外，通過(guò)將開(kāi)槽的納米立方體排列成陣列，形成具有高質(zhì)量（Q）因子的連續(xù)域（BIC）模式中的準(zhǔn)束縛態(tài)，可以長(zhǎng)時(shí)間將光場(chǎng)定位在硅表面周圍以獲得有效光 ——物質(zhì)相互作用。在此基礎(chǔ)上所設(shè)計(jì)的基于晶體結(jié)構(gòu)中心對(duì)稱材料的硅基凹槽陣列能夠?qū)崿F(xiàn)高效SHG，實(shí)驗(yàn)測(cè)量的硅開(kāi)縫納米立方體陣列的 SHG 效率高達(dá) 1.8×10-4 W-1。轉(zhuǎn)換效率不僅高于其他類型的硅基微納結(jié)構(gòu)，同時(shí)也高于等離激元結(jié)構(gòu)。這樣的結(jié)果不僅推動(dòng)了硅材料在非線性領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展，同時(shí)為在晶格結(jié)構(gòu)中心對(duì)稱材料中研究高效的二階非線性效應(yīng)和器件提供了一種新策略。

圖2.(a) 實(shí)驗(yàn)制備的開(kāi)槽納米立方體陣列的 SEM 圖像。(b) 測(cè)量具有不同凹槽寬度的開(kāi)槽納米立方體陣列的反射光譜。(c)開(kāi)槽納米立方體陣列的反射強(qiáng)度的歸一化偏振依賴性與共振激光的激發(fā)。(d)模式分布的空間映射與共振激光的激發(fā)。 這一研究成果發(fā)表在Laser & Photonic Review上，文章的第一作者是西安電子科技大學(xué)博士研究生方慈浙，通訊作者是西安電子科技大學(xué)微電子學(xué)院劉艷教授和西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院甘雪濤教授。
審核編輯：郭婷