0 1引言 在具有內稟反演對稱性破缺的二維(2D)材料中，電子除了具有電荷與自旋自 由度以外，還具有位于第一布里淵區不等價 K谷的能谷自由度。由于內稟的空間反演破缺和強烈的自旋軌道耦合效應，K和 K’谷展現出谷相關特性，例如奇異的貝里曲率、軌道磁矩和圓偏光二色性等。這意味著這些材料中的谷極化可以通過磁性和光學手段有效地產生和控制。除了谷極化的產生之外，谷極化電流在實空間中的傳輸以及利用谷指數作為信息載體是實現谷電子器件的先決條件。因此，探索具有谷特性的材料和控制谷器件中的谷極化電流是發展谷電子學的兩個重要方向。

最初，幾種2D材料的谷特性已經從理論上研究并在實驗上發現，例如石墨烯和過渡金屬硫族化合物(TMD)。TMD為研究自旋谷耦合和谷極化提供了理想的平臺。導帶底和價帶頂位于六邊形布里淵區拐角處的不等價谷處。由于保留的時間反轉對稱性，帶邊緣附近的自旋和谷是密切耦合的，使研究人員能夠控制自旋和谷。一旦2D材料具有谷特征，谷極化可以通過遵循谷耦合光學選擇定則的圓偏振光來實現。最近實驗上通過化學氣相沉積法合成了二維半導體 MoSi2N4。單層 MoSi2N4 具有良好的穩定性和較高載流子遷移率。此外，單層 MoSi2N4、MoSi2P4、MoSi2As4 和 WSi2P4 具有自旋谷耦合特性。由于谷指數是倒數空間中的一個概念，與谷極化相關的量子信息如何從倒易空間轉移到實空間是面臨的挑戰。因此，在實空間的單層 MA2Z4 器件中產生和傳遞谷極化電流是在谷電子器件中利用谷自由度作為信息載體的先決條件。

0 2成果簡介 本項目采用鴻之微的Nanodcal軟件，基于密度泛函理論結合非平衡態格林函數方法，研究了 MA2Z4家族的谷物理特性，并通過搭建谷-光電晶體管實現谷極化電流的產生和輸運。計算結果表明， MoSi2P4，MoSi2As4，WSi2P4，WSi2As4，WGe2P4和 WGe2As4六個 MA2Z4家族成員是具有直接帶隙半導體，導帶底和價帶位于兩個不等價的 K和 K’點。這些谷態主要來自 MZ2三層，并且由褶皺的 AZ層的保護而免受干擾態的影響。此外，由于反演對稱性破缺和強自旋軌道的存在，VBM附近能谷產生顯著的自旋劈裂。直接帶隙（0.15-0.62eV）小于單層 TMD，位于紅外區域。因此圓偏振紅外光的泵浦可以在單層 MA2Z4 中引起谷極化，并能夠在微小橫向偏壓下產生和輸運谷極化和自旋極化電流。在右旋圓偏振光的泵浦下，K谷產生的光電流遠大于 K’谷的光電流，表現出接近 100%的谷極化效率。因此，單層 MA2Z4 為谷自由度的研究提供了良好的平臺，推動了谷基電子和光電器件的發展。 0 3圖文導讀

圖 1優化后的 MA2Z4晶體結構示意圖：（a）俯視圖（b）側視圖，藍色，紅色和綠色的小球分別代表 M、A 和 Z 原子，其中（M= Mo 和 W；A= C、Si 和 Ge；Z=N、P 和 As）。該結構可以被視為 MZ2三層原子（類似于 1H 相 MoS2）嵌套在兩層褶皺 AZ 層內。

圖 2 （a）MoSi2P4、（b）MoSi2As4、（c）WSi2P4、（d）WSi2As4、（e）WGe2P4和（f） WGe2As4的自旋投影帶，計算的 18 個體系中有六個體系是直接帶隙半導體。紅色（藍色）曲線代表自旋向下（自旋向上）分量的強度。

圖4（a）單層MA2Z4器件示意圖，（b）谷極化電流產生示意圖：圓偏振光激發K 谷的電子，在導帶位置產生一個光電子，在橫向偏壓下作用下電子遷移到漏極， 價帶位置余留一個空穴，源極電子會自動填充，從而形成電流（c）歸一化電流的谷分量，（d）谷極化率，（e）歸一化的自旋向上和向下的電流， (f) 自旋極化率。

圖 5單層 MoSi2P4、MoSi2As4、WSi2P4、WSi2As4、WGe2P4和 WGe2As4器件在0.1 V偏壓下的 (a) 歸一化電流的谷分量 (b)谷極化率(c) 歸一化電流的自旋分量和 (d)自旋極化率

0 4小結 本文使用鴻之微Nanodcal 軟件，研究了單層MA2Z4的電子結構和輸運特性。具有自旋谷耦合的二維材料遵循光學選擇定則，因而能夠選擇性地吸收圓偏振光。計算結果表明單層 MA2Z4（M= Mo 和 W；A= C、Si 和 Ge；Z=N、P 和As）家族的六個材料是直接帶隙半導體，其谷態主要分布在中間三層原子，被兩側褶皺原子保護。使用紅外圓偏振光可以選擇性地激發能谷以實現帶間躍遷。搭建的谷電子器件在橫向偏壓和圓偏振紅外光的作用下產生接近 100%的谷極化和自旋極化電流，可用于編碼、處理和存儲信息。我們的研究實現了將谷相關的量子信息從倒易空間轉換到實空間，促進了谷電子學的發展與應用。