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鹽模板輔助制備多種過(guò)渡金屬單原子催化劑用于高效氧還原

電子工程師 ? 來(lái)源:清新電源 ? 作者:章夢(mèng)甜 ? 2022-08-11 10:54 ? 次閱讀

鹽模板輔助制備多種過(guò)渡金屬單原子催化劑用于高效氧還原

研 究 背 景

能源短缺和環(huán)境惡化問(wèn)題日益突出,急需開發(fā)可再生能源儲(chǔ)存和轉(zhuǎn)換技術(shù)。鋅-空氣電池(ZAB)因具有理論能量密度高、環(huán)境友好和安全性高等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。作為ZAB的關(guān)鍵反應(yīng),陰極氧還原反應(yīng)(ORR)往往因其巨大的活化能壘和遲緩的動(dòng)力學(xué),限制了ZAB的大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用。

單原子催化劑(SACs)由于其最高的原子利用率、不飽和的配位環(huán)境和獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)等特點(diǎn),表現(xiàn)出較好的催化性能,在各種電催化反應(yīng)中得到了廣泛的研究。因此,迫切需要尋找一種低成本、簡(jiǎn)便的方法合成原子分散M-Nx位點(diǎn)以改善ORR性能。

文 章 簡(jiǎn) 介

基于此,來(lái)自哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳)的徐成彥教授與中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所的溫珍海教授合作,在國(guó)際期刊Small上發(fā)表了題為“Transition Metal (Co, Ni, Fe, Cu) Single-Atom Catalysts Anchored on 3D Nitrogen-Doped Porous Carbon Nanosheets as Efficient Oxygen Reduction Electrocatalysts for Zn–Air Battery”的文章。

本文根據(jù)密度泛函理論計(jì)算 (DFT) 預(yù)測(cè),四種過(guò)渡金屬SACs的本征ORR活性遵循Co > Fe > Ni ≈ Cu的趨勢(shì),其中Co SACs由于最佳的自旋密度,具有最佳的ORR活性。在理論計(jì)算指導(dǎo)下,通過(guò)簡(jiǎn)便的鹽模板輔助策略,合成了嵌入在三維多孔氮摻雜碳納米片中的四種過(guò)渡金屬單原子 (MSAs@PNCN, M = Co, Ni, Fe, Cu)。

研究表明,MSAs@PNCN的ORR活性趨勢(shì)與理論預(yù)測(cè)一致,其中Co SAs@PNCN表現(xiàn)出與Pt/C相當(dāng)?shù)淖罴褖A性O(shè)RR活性。X射線吸收結(jié)構(gòu) (XAFS) 光譜證實(shí)原子級(jí)分散的Co-N4配位是ORR催化主要活性位點(diǎn)。高活性的Co-N4位點(diǎn)和獨(dú)特的三維多孔結(jié)構(gòu)使Co SAs@PNCN具有優(yōu)異的ORR性能。此外,采用Co SAs@PNCN催化劑為陰極的鋅空氣電池表現(xiàn)出高的輸出功率密度和很好的循環(huán)穩(wěn)定性。

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圖1. 密度泛函理論計(jì)算

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圖2. Co SAs@PNCN的合成示意圖和形貌表征

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圖3. MSAs@PNCN的XRD、Raman、BET和XPS表征

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圖 4. Co SAs@PNCN的XAFS結(jié)構(gòu)表征

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圖5. 不同催化劑在0.1 M KOH溶液中的ORR性能

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圖6. Co SAs@PNCN和Pt/C作為陰極催化劑組裝的鋅空氣電池性能

本 文 要 點(diǎn)

要點(diǎn)一:密度泛函理論計(jì)算預(yù)測(cè)ORR活性

DFT計(jì)算預(yù)測(cè),四種過(guò)渡金屬單原子催化劑的本征ORR活性遵循Co > Fe > Ni ≈ Cu的趨勢(shì),其中Co單原子由于最佳的自旋密度,具有最佳的ORR活性。

要點(diǎn)二:四種過(guò)渡金屬單原子催化劑的成功制備以及優(yōu)異的ORR活性

在DFT計(jì)算的指導(dǎo)下,通過(guò)一種簡(jiǎn)便的NaCl鹽模板輔助策略合成了四種錨定在3D多孔氮摻雜碳納米片中的過(guò)渡金屬單原子催化劑 (MSAs@PNCN, M = Co, Ni, Fe, Cu),并探究了其ORR活性。研究發(fā)現(xiàn),合成的四種單原子催化劑中,所制備的Co SAs@PNCN具有最佳的堿性O(shè)RR性能,半波電位為 0.851 V,和商用 Pt/C (0.848 V) 相媲美,和理論計(jì)算的活性順序一致。

要點(diǎn)三:優(yōu)異的鋅空氣電池性能

以Co SAs@PNCN作為空氣陰極催化劑組裝的鋅空氣電池顯示出高的開路電位 (1.48 V),較大的功率密度 (220 mW cm-2),以及超過(guò) 530圈循環(huán)的穩(wěn)定性。

審核編輯 :李倩

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原文標(biāo)題:哈工大深研院徐成彥Small:鹽模板輔助制備多種過(guò)渡金屬單原子催化劑用于高效氧還原

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