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電子注入和原子界面工程用于穩(wěn)定缺陷的1T富MoS2作為儲鈉高速陽極

倩倩 ? 來源:清新電源 ? 作者:清新電源 ? 2022-08-23 15:05 ? 次閱讀
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研 究 背 景

1T相MoS2具有金屬導電性、豐富的活性位點和高理論容量,是一種很有前途的電化學儲能電極材料。然而,由于亞穩(wěn)態(tài)1T相MoS2慣性地通過重新堆疊轉化為穩(wěn)定的2H相,因此在高電流密度下較差的倍率容量和循環(huán)穩(wěn)定性阻礙了它們的應用。此外,通常需要通過退火工藝提高MoS2的結晶度,形成更多的活性位點,但也會遇到從1T到2H的相轉變。因此,形成可以同時承受退火和電化學循環(huán)的穩(wěn)定的1T相MoS2具有重要意義,并且具有挑戰(zhàn)性的。

文 章 簡 介

基于此,來自山東大學的廉剛副教授、趙明文教授、于浩海教授在國際知名期刊ACS Nano上發(fā)表題為“Electron-Injection and Atomic-Interface Engineering toward Stabilized Defected 1T-Rich MoS2 as High Rate Anode for Sodium Storage”的研究論文。

利用電子注入和原子界面工程的協(xié)同作用,將含有多個羥基的抗壞血酸分子插入相鄰的MoS2單層之間,并通過高溫處理合成了單層碳(m-C)與富1T相MoS2交替插層(1T-rich MoS2/m-C)的納米花結構。另外進行了理論計算評估富1T相MoS2/m-C的相穩(wěn)定性、電子電導率和Na+擴散行為。這項工作為用于高性能堿金屬離子電池的穩(wěn)定1T相過渡金屬硫化物的設計提供了一條思路。

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圖1. -OH摻雜MoS2的理論計算以及1T-rich MoS2/m-C復合材料的合成示意圖

本 文 要 點

要點一:1T相MoS2形成的理論基礎

一般來說,硫空位可以在水熱合成過程中自發(fā)形成,這可以降低從2H到1T的相轉化勢壘。此外,占據Sv位的一些官能團(例如-OH)可以實現(xiàn)電子注入Mo 4d軌道,這也有望降低從2H到1T的相轉換勢壘。利用第一性原理計算了-OH占據MoS2里的硫空位過程中2H相和1T相能量的相對變化情況。

顯然,硫空位的形成和-OH基團的有效摻雜的協(xié)同效應可以加速亞穩(wěn)態(tài)1T相MoS2的形成。此外,為了經受退火的考驗,1T相MoS2和穩(wěn)定的原子層狀載體(例如石墨烯或碳層)的界面工程結合可以有效地分離相鄰的1T相MoS2,避免在退火過程中1T相MoS2納米片的重新堆疊。因此,電子注入工程和原子界面工程的協(xié)同作用有望形成穩(wěn)定的1T相MoS2以實現(xiàn)高倍率和穩(wěn)定循環(huán)的鈉離子存儲性能。

要點二:優(yōu)異的鈉儲存性能

制備的1T-rich MoS2/m-C電極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的鈉儲存性能:

(1)具有良好導電性的1T相MoS2層與單層碳形成了交替插層的結構,且二者在界面上以強化學鍵結合;

(2)這種特殊的結構有效地穩(wěn)定了1T相MoS2,改善了復合材料的導電性能和結構穩(wěn)定性;

(3)這種交替插層結構也使得MoS2的層間距大幅度擴張,為離子的快速嵌入-脫出創(chuàng)造了有利條件。

在0.1 A g?1循環(huán)80個周期后比容量高達557 mAh g?1,甚至在2.0 A g?1的大電流密度下循環(huán)2000個周期后可逆比容量仍然維持在364 mAh g?1;在1T-rich MoS2/m-C//NaV2(PO4)3/C鈉離子全電池中,在0.5 A g?1循環(huán)400個周期后可逆比容量仍達到215 mAh g?1。

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圖2. 1T-rich MoS2/m-C儲鈉性能

要點三:理論計算

利用第一性原理計算分析了1T相MoS2中的缺陷態(tài)和Na+離子的擴散行為。由于高溫退火使-OH基團脫氫實現(xiàn)了O摻雜。對氧摻雜的1T相MoS2的電子能帶結構和態(tài)密度進行了計算,結果說明O占據S空位后,1T相MoS2表現(xiàn)出良好的導電性。

另外對Na+的吸附能和擴散能勢壘進行計算,Na占據空心位置后發(fā)生了0.84個電子的電荷轉移,因此這種吸附方式具有很高的穩(wěn)定性。另外,O原子摻雜引起的局部電荷再分布還會降低Na+的擴散勢壘,因此,鈉離子可以在O摻雜的1T相MoS2納米片中更快地擴散和嵌入-脫出。

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圖3. 理論計算

文 章 鏈 接

Electron-Injection and Atomic-Interface Engineering toward Stabilized Defected 1T-Rich MoS2 as High Rate Anode for Sodium Storage

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c03623

通 訊 作 者 簡 介

廉剛副教授簡介:山東大學晶體材料國家重點實驗室副教授,博士生導師。2010年獲山東大學理學博士學位。專注于低維光電功能材料、電化學能量存儲和轉化領域,圍繞高等靜壓作用下低維晶體和薄膜的可控生長開展基礎和應用基礎研究,在高等靜壓溶劑/水熱合成方法探索、鈣鈦礦為代表的一系列高質量半導體薄膜生長、二次電池電極材料設計、半導體光電功能器件等方面取得了一系列重要進展。

以第一和通訊作者在Energy & Environ. Sci., Nano Energy, ACS Nano, Nano Lett., Chem. Eng. J., Chem. Mater., J. Mater. Chem. A, Adv. Opt. Mater., ACS Appl. Mater. & Interfaces, Nano Res.等該領域國際知名期刊上發(fā)表SCI論文50余篇,授權發(fā)明專利10余項,主持國家級及省部級科研項目6項。

審核編輯 :李倩

聲明:本文內容及配圖由入駐作者撰寫或者入駐合作網站授權轉載。文章觀點僅代表作者本人,不代表電子發(fā)燒友網立場。文章及其配圖僅供工程師學習之用,如有內容侵權或者其他違規(guī)問題,請聯(lián)系本站處理。 舉報投訴
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原文標題:ACS Nano:電子注入和原子界面工程合成富1T相MoS2,用于高性能鈉離子電池

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