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熱激活的反Kasha躍遷為改善并苯分子的發光性質提供新路徑

鴻之微 ? 來源:鴻之微 ? 作者:鴻之微 ? 2022-09-08 17:22 ? 次閱讀

01 引言

并苯是一類由苯環線性稠合而成的多環芳烴,因其獨特的分子結構與優異的光電性質在有機半導體材料等領域具有廣泛的應用前景與研究價值。當并苯骨架中稠合的苯環數量大于等于6時(又稱作高階并苯),分子的電子結構會發生明顯的改變,呈現出開殼層自由基的特征,進而在有機磁性材料、自旋電子器件等領域有著潛在的應用價值。然而目前對高階并苯的研究依舊受制于合成上的巨大挑戰與其極差的空氣穩定性。

另一方面,在并苯骨架中引入主族元素(例如氧、氮、硫等)不僅可以調控分子的電子結構、提高空氣穩定性,而且能夠創制新型有機分子材料,因而備受人們關注。近年來,由于硼原子的獨特性質,人們嘗試將硼原子嵌入到多環芳烴中,創造了許多性能優異的有機光電材料。盡管如此,目前人們對硼雜并苯性質的理解卻非常有限,而具有良好空氣穩定性的硼雜高階并苯更是從未被報道過。

近日,南開大學王小野團隊報道了空氣穩定的雙硼雜并七苯(DBH)以及具有更長分子骨架的雙硼雜并九苯(DBN)的合成(圖1),創造了硼雜并苯類分子新的長度紀錄。實驗和理論計算(TD-DFT)結果表明兩個分子表現出區別于傳統發光材料的反Kasha發射行為(從高激發態直接發光),并且光致發光量子效率(PLQYs)高達98±2%。考慮到反Kasha發光材料的廣泛應用,該類硼雜高階并苯分子有望在有機光化學、光電器件、傳感和生物成像等領域展現出重要的應用價值。

02 成果簡介

本文設計合成了空氣穩定的雙硼雜并七苯DBH以及具有更長分子骨架的雙硼雜并九苯DBN,創造了新的長度紀錄,并采用鴻之微有機分子材料發光預測軟件MOMAP預測了DBH和DBN分子的反Kasha發射(圖2)。進一步計算結果揭示這一反Kasha發光現象來源于典型的熱活化過程。隨后本文對DBH分子進行了變溫熒光光譜測試,證實了DBH的光致發光過程中存在熱激活過程(圖3)。

值得注意的是,反Kasha 發射特征也促進了兩種化合物的高熒光量子效率 (PLQY)。到目前為止,DBH的PLQY是所有高階并苯類分子中的最高值,這使其有希望成為一種高性能的發光材料,同時也說明熱激活的反Kasha躍遷為改善并苯分子的發光性質提供了新的路徑。

03 圖文導讀

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圖1. 已有的硼雜并苯骨架與本文工作

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圖2. DBH(左)與DBN(右)的(a-b)吸收及發射光譜、(c-d)基態TD-DFT計算的主要電子躍遷和(e-f)基于熱活化機理的反Kasha發射示意圖

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圖3. DBH(a)和DBN(b)激發態輻射躍遷速率和內轉換速率以及(c-d)DBH變溫熒光光譜

04 小結

綜上所述,本文設計合成了具有最新長度紀錄的硼雜并苯結構,并且證明了DBH分子是首個能在空氣中穩定存在的硼雜高階并苯。通過鴻之微MOMAP計算兩個分子不同激發態的輻射躍遷速率和內轉換速率,揭示了一種有別于傳統發光材料的反Kasha發射行為,其發光經歷了激子的熱活化過程。這種高效的反Kasha發光機制使其PLQYs達到了98±2%,高于所有高階并苯類化合物??紤]到該類分子獨特的發光過程與反Kasha發光體系廣泛的應用前景,該工作將為未來硼雜并苯類有機功能材料的發展提供新的思路。

審核編輯:彭靜
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原文標題:文獻賞析|硼雜高階并苯的設計合成與發光性質研究(王小野)

文章出處:【微信號:hzwtech,微信公眾號:鴻之微】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。

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