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如何制備雙導(dǎo)電組分MOF@MXene異質(zhì)結(jié)

鋰電聯(lián)盟會長 ? 來源:鋰電聯(lián)盟會長 ? 作者:鋰電聯(lián)盟會長 ? 2022-10-10 09:49 ? 次閱讀

01

引言

便攜式電子產(chǎn)品和電動汽車的快速發(fā)展對發(fā)展高能量密度鋰離子電池(LIBs)愈發(fā)迫切。金屬有機(jī)骨架(MOF)材料因其大的比表面積,可調(diào)節(jié)的孔結(jié)構(gòu)和豐富的氧化還原位點(diǎn)有望作為高能量密度電極材料,受到研究者的廣泛關(guān)注。雖然一些MOFs材料表現(xiàn)出較高的本征導(dǎo)電性,但較差的Li吸附能(ΔEa)阻礙了其在LIBs中的應(yīng)用。因此,設(shè)計(jì)具有合適能帶和電子結(jié)構(gòu)的MOFs電極材料并提高其ΔEa對實(shí)現(xiàn)高容量和長持久性LIBs至關(guān)重要。

02

成果展示

近日,山東大學(xué)吳昊教授和鄧偉僑教授(通訊作者)團(tuán)隊(duì)制備了一種導(dǎo)電的二茂鐵基MOF(NF-MOF)并引入Ti3C2TxMXene優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)和ΔEa,從而大大提高了其Li+存儲能力。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,電荷在界面區(qū)從MXene向 NF-MOF轉(zhuǎn)移,異質(zhì)界面相互作用增強(qiáng)了ΔEa,從而顯著提高了Li+存儲的能力和穩(wěn)定性。所制備的導(dǎo)電異質(zhì)結(jié)NF-MOF@MXene作為負(fù)極表現(xiàn)出高的比容量和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,在5 A g-1循環(huán)5000次后容量保持率為80%,優(yōu)于單組分的MXene和MOF。將該負(fù)極與商業(yè)NCM 532正極組成全電池,表現(xiàn)出高的能量密度(611 Wh kg-1)和功率密度(7600 W kg-1)。03

圖文導(dǎo)讀

首先通過刻蝕和剝離的兩步法制備得到Ti3C2Tx MXene納米片,之后再將Ni2+和二茂鐵二羧酸配體與MXene納米片混合,經(jīng)過水熱原位生長得到NF-MOF@MXene。XRD和紅外結(jié)果證明NF-MOF,MXene和NF-MOF@MXene的成功制備。 67bf7fa0-47be-11ed-a3b6-dac502259ad0.png 圖1 (a) 合成示意圖;(b) XRD;(c) 紅外光譜。 ? SEM顯示NF-MOF自身呈現(xiàn)一種由微米級薄片組成的花狀形態(tài)。而引入MXene后NF-MOF納米片則均勻地垂直于MXene生長,形成NF-MOF@MXene異質(zhì)結(jié)構(gòu)。納米片的橫向尺寸約為幾百納米,遠(yuǎn)小于純NF-MOF。XPS結(jié)果表明C-Ti和O-Ti鍵的形成,證實(shí)了異質(zhì)結(jié)構(gòu)的成功制備。異質(zhì)結(jié)構(gòu)比純NF-NOF具有更大的比表面積和更豐富的孔隙分布。 68afe3d2-47be-11ed-a3b6-dac502259ad0.jpg 圖2 (a-b) SEM圖;(c-d) XPS;(e-f) 比表面積和孔徑分布。 ? NF-MOF@MXene作為鋰離子電池負(fù)極時(shí),展示出優(yōu)異的電化學(xué)性能:在電流密度0.5,1,2,3和5 A g?1時(shí),其比容量分別為715,620,478,375和195 mAh g?1,明顯優(yōu)于NF-MOF電極。同時(shí),該電極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,在1 A g-1循環(huán)300次后容量無明顯衰減。阻抗譜表明NF-MOF@MXene電極隨著循環(huán)次數(shù)的增加,電荷轉(zhuǎn)移電阻逐漸減小,有利于表面反應(yīng)動力學(xué)及界面電荷轉(zhuǎn)移的提高。在大電流密度5 A g-1循環(huán)5000次后容量保持率可達(dá)80%,優(yōu)于絕大多數(shù)已報(bào)道的MOF基負(fù)極材料。 68cf6d2e-47be-11ed-a3b6-dac502259ad0.jpg 圖3 (a) NF-MOF@MXene的CV測試曲線;(b)充放電曲線;(c) 倍率性能;(d, e) 循環(huán)性能;(f) 阻抗圖;(g)?Zre和ω?1/2關(guān)系圖。 ? 不同掃描速率下的CV測試用于深入研究電極中Li+存儲動力學(xué)。異質(zhì)結(jié)構(gòu)電極的b值為0.73和0.64,高于NF-MOF電極的b值(0.65和0.57),這表明由表面控制的贗電容存儲機(jī)制在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中占主導(dǎo)地位。隨著掃描速率的提高,電容占比從33%增加到71%,遠(yuǎn)高于NF-MOF,表明異質(zhì)結(jié)構(gòu)中快速的Li+脫/嵌機(jī)制。GITT結(jié)果也表明異質(zhì)結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出更快的Li+擴(kuò)散速率。 699aeb66-47be-11ed-a3b6-dac502259ad0.jpg 圖4 (a) NF-MOF@MXene不同速率的CV測試曲線;(b) NF-MOF@MXene的b值;(c) 電容占比圖;(d) GITT圖。 ? 為進(jìn)一步揭示Li+存儲機(jī)制,運(yùn)用DFT計(jì)算對電極材料的界面電子結(jié)構(gòu)和ΔEa進(jìn)行了研究。PDOS結(jié)果表明NF-MOF和NF-MOF@MXene具有金屬性,差分密度電荷和平面平均電荷密度表明在界面處表現(xiàn)出明顯的電荷再分布,電子從MXene轉(zhuǎn)移到NF-MOF表面,從而可誘導(dǎo)快速的電子轉(zhuǎn)移。吸附能計(jì)算結(jié)果表明NF-MOF@MXene異質(zhì)結(jié)可顯著提高Li的吸附,從而提高儲Li性能。 6a0b1b70-47be-11ed-a3b6-dac502259ad0.jpg 圖5 (a)NF-MOF@MXene的PDOS圖;(b)平面平均電荷密度;(c)不同吸附位點(diǎn);(d)相應(yīng)的吸附能結(jié)果。 ?

04

小結(jié)

該項(xiàng)工作合理地設(shè)計(jì)并成功地制備了雙導(dǎo)電組分MOF@MXene異質(zhì)結(jié)。理論計(jì)算研究表明界面相互作用可顯著提高ΔEa,從而賦予該異質(zhì)結(jié)構(gòu)較高的容量,優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。該工作為設(shè)計(jì)穩(wěn)定、高容量的LIBs電極材料提供了指導(dǎo)。

審核編輯:彭靜
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原文標(biāo)題:雙導(dǎo)電MOF@MXene異質(zhì)結(jié)穩(wěn)定鋰離子存儲

文章出處:【微信號:Recycle-Li-Battery,微信公眾號:鋰電聯(lián)盟會長】歡迎添加關(guān)注!文章轉(zhuǎn)載請注明出處。

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