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基于柔性的氫鍵有機框架與Ti3C2Tx MXene相連復合物用于碘的負載

鋰電聯盟會長 ? 來源:鋰電聯盟會長 ? 作者:鋰電聯盟會長 ? 2022-10-14 14:15 ? 次閱讀

【研究背景】

最近,可充電的鋰/鈉-碘電池(Li/Na-I2)作為一種有前途的儲能系統而出現,它具有2.9 V的高平均工作電壓和211 mAh g-1的高理論比容量,此外,碘的低成本使得此類型的電池更加經濟。然而,碘導電性差,以及碘和碘化物在電解液中的高溶解度導致的穿梭效應,進而導致自放電和低庫侖效率,最終導致容量迅速衰減, 這些缺點大大限制了其實際應用。因此,尋找合適的碘宿主已被證明是解決這些問題的有效策略。受到生物體中氫鍵的啟發,本工作設計了一種新的碘宿主電極,即氫鍵有機框架(HOF),為開發和探索新的碘多孔吸附材料提供了一種新方法。

【工作介紹】

近日,上海大學王勇教授課題組等人構建了一種柔性的氫鍵有機框架(HOF)與Ti3C2TxMXene相連的復合物(HOF@Ti3C2Tx),并首次吸附碘,應用于鋰/鈉-碘有機電池。在設計的HOF復合材料中,HOF之間的弱電子耦合可以在其框架結構中提供電荷傳輸通道。此外,多孔的HOF還擁有許多空腔,可以通過眾多吸附位點(羧酸基和苯環骨架)和分子間的相互作用有效地錨定碘和碘化物。此外,HOF與MXene的羥基形成氫鍵而結合,形成一個 "HOF-MXene-HOF "的三維互連的導電網絡。在MXene的協助下,加速了碘的可逆氧化還原反應,并促進了陽離子在電極中的快速插層。HOF和MXene之間的氫鍵緩解了循環過程中產生的嚴重體積變化,從而促進了電極長循環穩定。

【內容表述】

本文,提出構建了一種柔性的氫鍵有機框架(HOF)與Ti3C2TxMXene相連的復合物(HOF@Ti3C2Tx),用于碘的負載。HOF是由有機單體之間的氫鍵相互作用自我組裝而形成。HOF結構中出現許多空腔,以及吸附位點,通過分子間的相互作用來吸附碘。HOF@Ti3C2Tx復合物的獨特結構可以加速碘的成核,實現快速反應動力學,穩定碘化物,延緩穿梭效應,從而提高碘基電池的循環穩定性。

作者采用H4TBAPy有機小分子作為合成單元,每個小分子單體通過8個O-H…O氫鍵與相鄰的4個分子連接,延伸成一個二維層。每個二維片層通過面對面的π…π堆積模式,形成具有方形通道的HOF。之后,HOF表面的未結合的羧基與Ti3C2TxMXene表面的羥基以氫鍵的方式結合,形成 "HOF-MXene-HOF"導電網絡的結構。最后,將碘負載到復合物的孔道中,得到I2/HOF@Ti3C2Tx。

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SEM圖和TEM圖顯示了Ti3AlC2的典型的分層堆積結構。從Ti3AlC2上去除Al層后,Ti3C2Tx呈現出手風琴式的二維片層結構。負載碘后,Ti3C2Tx顯示出粗糙的表面形貌。SEM和TEM圖顯示HOF材料具有可控的顆粒大小,負載碘后,HOF的宏觀結構保持不變。當HOF與Ti3C2Tx復合后,HOF顆粒均勻地分布在Ti3C2Tx的表面, I2/HOF@ Ti3C2Tx呈現出粗糙的表面形貌。從HRTEM圖像中觀察到HOF@Ti3C2Tx的晶格間距為0.233 nm,對應于Ti3C2Tx的(103)結晶面,另一個晶格間距為0.675 nm,對應于HOF的(033)結晶面。

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將I2/HOF@Ti3C2Tx復合物作為鋰/鈉-碘電池的正極,展示出328.8/259.1 mAh g-1的初始可逆容量,并在0.2 C下循環300圈后保持260.2/207.6 mAh g-1的高容量。此外,原位Raman,原位XRD和DFT計算等被應用深入探究了碘基電池中的氧化還原過程,表明HOF@Ti3C2Tx的化學和物理結構在調節鋰/鈉-碘電池正極的吸附和電化學性能方面發揮著重要的作用。

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【結論】

在這項工作中的HOF@Ti3C2Tx復合物表現出獨特的結構,具有較高的比表面積,碘有效負載高達44.3%。HOF的苯環骨架和其表面羧基對碘和碘化物具有很強的吸附作用,可以加速碘的成核,實現快速反應動力學,抑制穿梭效應,從而提高碘基電池的循環穩定性。DFT計算進一步顯示,帶有羧基的HOF和帶有羥基官能團的MXene都在捕獲碘和碘化物方面發揮了關鍵作用,可以提高對碘化物的吸附穩定性,從而解決碘基電池長循環穩定性差的問題。此外,MXene的引入,促進了陽離子的快速插層,加速了碘在HOF@MXene復合物中的氧化還原反應。這些結果表明,其它類型的HOF、MXene或它們的復合物也將是高性能鋰/鈉-碘電池中非常有前景的電極材料。

審核編輯:彭靜
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原文標題:HOF在高性能的鋰/鈉-碘有機電池的應用

文章出處:【微信號:Recycle-Li-Battery,微信公眾號:鋰電聯盟會長】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。

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