2022年12月19日，Chem. Mater.在線發(fā)表了武漢大學(xué)郭宇錚教授課題組的研究論文，題目為《Point Defect Stability and Dielectric Properties of Graphene-Like Monolayer Materials》。

原子薄二維(2D)材料在現(xiàn)代納米技術(shù)的各個(gè)研究領(lǐng)域中引起了極大的興趣并顯示出巨大的潛力。在此研究中，作者利用密度泛函理論(DFT)和密度泛函微擾理論(DFPT)系統(tǒng)地研究了一類二維家族材料，主要包括類石墨烯單層單氧化物、單氯化物和單氮化物(GLMMs)。首先，對(duì)GLMMs中天然點(diǎn)缺陷的能量穩(wěn)定性進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，大多數(shù)空位缺陷具有較高的形成能，特別是中性非金屬原子空位，顯示出在制備過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和較高的空位形成阻力。從頭算分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)也證實(shí)了GLMMs中無論有無缺陷的熱穩(wěn)定性。隨后，通過有效介電模型(EDM)和二維電子極化率同時(shí)探索了它們的介電性質(zhì)，并進(jìn)行了比較。研究發(fā)現(xiàn)，大多數(shù)GLMMs具有遠(yuǎn)高于h-BN的面外介電常數(shù)，是一種很有前途的器件應(yīng)用單層材料。此外，由于EDM對(duì)層厚的敏感性，二維電子極化率被證明在評(píng)估具有原子薄層的二維材料的介電性能方面比EDM方法具有顯著優(yōu)勢(shì)。所有理論計(jì)算結(jié)果提供了GLMMs的原子結(jié)構(gòu)和介電性質(zhì)的全面預(yù)測(cè)，旨在促進(jìn)此類新型二維材料的合成和進(jìn)一步應(yīng)用。

圖1 原子結(jié)構(gòu)、晶格常數(shù)和帶隙變化

圖2聲子譜、能帶結(jié)構(gòu)和電子局域函數(shù)

圖3 原子結(jié)構(gòu)、自旋電荷密度和空位缺陷形成能

圖4 具有空位缺陷的AIMD模擬

圖5 二維材料的介電常數(shù)變化

圖6 二維SrO的介電常數(shù)變化

圖7電子極化率的普遍比例關(guān)系

圖8電子極化率的統(tǒng)一幾何表示

【論文鏈接】

Gui, Q., Wang, Z., Zhang, Z. et al. Point Defect Stability and Dielectric Properties of Graphene-Like Monolayer Materials.Chem. Mater.,2022. https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c02371

審核編輯 ：李倩