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氧氣加速CH3NH3PbI3中碘空位形成

清新電源 ? 來源:EcoMat ? 2023-01-14 09:31 ? 次閱讀

Brief background

近年來, 金屬鹵化物鈣鈦礦(metal halide perovskites, MHPs)由于其優異的吸光能力、高載流子遷移率和較長的擴散長度使其成為合適的光電器件材料應用于太陽能電池、LED光電探測器中。雖然MHPs在光伏器件具有很好的應用前景,但是MHPs在工作環境(水汽、氧氣氛圍以及光照條件)中的長期穩定性阻礙了其商業化應用。

Problem addressed

氧氣對MHPs具有雙面劍的影響:一方面,在干燥黑暗環境下鈣鈦礦既能在保持較好的對氧氣的穩定性,氧氣也能提高空穴傳輸材料Spiro-MeOTAD的空穴傳輸能力;另外一方面,在光照條件下氧氣導致的MHPs的分解退化也不容忽視。然而MHPs在氧氣氛圍下的衰退分解反應在原子層面的機理,氧氣對缺陷生成的作用,不同形態氧與電荷相互影響仍未十分清晰。

Major highlights

為了研究甲胺碘化鉛(MAPbI3)在氧氣中的不穩定性機理,荷蘭埃因霍溫理工大學 Shuxia Tao助理教授團隊利用密度泛函數理論計算(DFT)模擬了氧氣分別在MAPbI3無缺陷和缺陷表面的吸附模型及其計算了相應的吸附能,發現氧氣在MAPbI3無缺陷的表面吸附較弱,在碘空位(Ivac)缺陷表面吸附較強。

接著計算了吸附氧氣之后MAPbI3的Ivac缺陷生成能,觀察到MAPbI3在吸附氧氣之后Pb-I鍵變弱,因此吸附的氧氣加速了Ivac缺陷的生成,特別是在缺陷表面處繼續生成之后甲胺陽離子MA+會發生去質子化反應,加劇了MAPbI3的分解。最后向MAPbI3表面分別引入正負電荷,通過對比引入不同電荷后氧氣的鍵級變化,發現O2(鍵級為2.0)在得到電子之后轉變為O2-(鍵級約為1.5)以及O22-(鍵級約為1.0),O22-會使MA+會發生去質子化反應以及使MAPbI3結構扭曲從而使得MAPbI3結構分解。

相反的是,引入正電荷后O2鍵級維持不變,即正電荷抑制了O2鍵向O2-和O22-的轉變,增強了MAPbI3在氧氣氛圍的穩定性。該工作從理論角度解釋了實驗中MAPbI3在黑暗非工作狀態下較穩定保存以及光照工作狀態下不穩定的機理。

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審核編輯:劉清

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原文標題:荷蘭埃因霍溫理工大學EcoMat:氧氣加速CH3NH3PbI3中碘空位形成以及氧氣和電荷對CH3NH3PbI3穩定性的影響

文章出處:【微信號:清新電源,微信公眾號:清新電源】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。

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