01引言

基于自旋自由度的自旋電子學，對基礎物理和未來信息技術具有重要意義。為了構建自旋電子器件，鐵磁（FM）材料的選擇和磁性的控制是至關重要的，且具有挑戰性。因此，自發現存在二維（2D）長程磁序的CrI3和Cr2Ge2Te6以來，具有本征磁性的2D材料備受關注。此后，越來越多的2D磁性材料被提出，甚至進行了實驗驗證。例如，2D NiI2和CrSiTe3通過第一原理計算和后來的實驗證明具有磁性，能夠在自旋電子器件中發揮重要作用。然而，迄今為止研究的大多數2D磁性材料都表現出較低的居里溫度（Tc）和較小的磁各向異性能（MAE），難以達到室溫自旋電子學器件的應用要求。 最近，研究人員通過化學氣相沉積法成功地合成出2D MoSi2N4和WSi2N4單層結構，開辟了一個新的2D材料家族。這個家族具有新興的拓撲性、磁性、超導性和電接觸特性，這些特性在過去的兩年中引起了人們極大的興趣。其中，2D VSi2As4和VGe2As4單層的穩定性和磁性尚未得到系統地研究，值得進行深入探究。

02成果簡介

浙江工業大學王垚老師課題組（第一作者：張金森）采用密度泛函理論和鴻之微Device Studio軟件預測出雙極性VSi2As4和VGe2As4單層具有高Tc和大MAE。通過鴻之微DS-PAW軟件，計算出VSi2As4和VGe2As4的導帶底和價帶頂中的電子分別在不同自旋方向完全自旋極化，高度穩定，且具有平面內FM，MAE約為5.5meV。V原子的d軌道和陰離子的p軌道之間的超交換作用決定了鐵磁相互作用。更有趣的是，通過蒙特卡羅模擬預測出Tc約為900 K，遠高于室溫。此外，在雙軸應變的影響下，MAE和Tc都能夠得到顯著的調節和增加，并將發生從FM半導體向金屬的轉變。我們的計算和分析表明，VSi2As4和VGe2As4是探究磁性物理基礎的理想系統，也是磁彈性應用、高溫柵極可調諧自旋電子納米器件的基石。 03圖文導讀

圖1. VSi2As4和VGe2As4單層的（a）俯視圖和（b）側視圖。單胞用黑線標記。（c）VSi2As4的聲子譜。（d）VSi2As4（110）平面上的電荷局域密度圖。這里的1和0分別表示電荷的積累和耗盡。

圖2. 各種自旋構型：（a）FM，（b）AFM1和（c）AFM2結構。紅色和黑色的箭頭分別表示自旋向上和自旋向下。黑色虛線表示每個磁性結構的單胞。

圖3.（a，b）通過HSE06雜化泛函計算出VSi2As4和VGe2As4的能帶結構和態密度。紅線和藍線分別表示自旋向上和自旋向下軌道。（c-e）不同門控環境下的態密度示意圖：分別為本征摻雜、電子摻雜和空穴摻雜的雙極磁性半導體。（f）V原子的電子結構示意圖（g，h）直接交換相互作用和超交換相互作用的描述。

圖4. （a）VSi2As4和（b） VGe2As4在xoz平面上MAE的角度依賴性。(c) VSi2As4和(d) VGe2As4的比熱容（紅色）和磁矩（藍色）隨溫度的變化。

圖5. 雙軸應變下MAE的變化：(a) VSi2As4(b) VGe2As4。雙軸應變下Tc的變化：(c) VSi2As4(d) VGe2As4。

04小結

在本文中，我們利用鴻之微的DS-PAW第一性平面波計算軟件，結合密度泛函理論系統地研究了α1-VSi2As4和α1-VGe2As4單層的電子結構和磁學性質。2D VSi2As4和VGe2As4單層是平面內雙極性鐵磁半導體，具有良好的穩定性。與傳統的2D磁性半導體不同，VSi2As4和VGe2As4分別表現出5.75和5.21 meV/u.c.的大磁各向異性能。并且Tc約為900K，明顯高于2D CrI3和NiI2。有趣的是，雙軸應變極易調節兩種材料的MAE和Tc。我們的研究表明，VSi2As4和VGe2As4是構建高溫自旋電子納米器件的理想材料。這些結果為進一步研究具有本征磁性的2D材料提供了堅實的基礎。

審核編輯 ：李倩