01引言

基于自旋自由度的自旋電子學(xué)，對基礎(chǔ)物理和未來信息技術(shù)具有重要意義。為了構(gòu)建自旋電子器件，鐵磁（FM）材料的選擇和磁性的控制是至關(guān)重要的，且具有挑戰(zhàn)性。因此，自發(fā)現(xiàn)存在二維（2D）長程磁序的CrI3和Cr2Ge2Te6以來，具有本征磁性的2D材料備受關(guān)注。此后，越來越多的2D磁性材料被提出，甚至進行了實驗驗證。例如，2D NiI2和CrSiTe3通過第一原理計算和后來的實驗證明具有磁性，能夠在自旋電子器件中發(fā)揮重要作用。然而，迄今為止研究的大多數(shù)2D磁性材料都表現(xiàn)出較低的居里溫度（Tc）和較小的磁各向異性能（MAE），難以達到室溫自旋電子學(xué)器件的應(yīng)用要求。 最近，研究人員通過化學(xué)氣相沉積法成功地合成出2D MoSi2N4和WSi2N4單層結(jié)構(gòu)，開辟了一個新的2D材料家族。這個家族具有新興的拓?fù)湫浴⒋判浴⒊瑢?dǎo)性和電接觸特性，這些特性在過去的兩年中引起了人們極大的興趣。其中，2D VSi2As4和VGe2As4單層的穩(wěn)定性和磁性尚未得到系統(tǒng)地研究，值得進行深入探究。

02成果簡介

浙江工業(yè)大學(xué)王垚老師課題組（第一作者：張金森）采用密度泛函理論和鴻之微Device Studio軟件預(yù)測出雙極性VSi2As4和VGe2As4單層具有高Tc和大MAE。通過鴻之微DS-PAW軟件，計算出VSi2As4和VGe2As4的導(dǎo)帶底和價帶頂中的電子分別在不同自旋方向完全自旋極化，高度穩(wěn)定，且具有平面內(nèi)FM，MAE約為5.5meV。V原子的d軌道和陰離子的p軌道之間的超交換作用決定了鐵磁相互作用。更有趣的是，通過蒙特卡羅模擬預(yù)測出Tc約為900 K，遠高于室溫。此外，在雙軸應(yīng)變的影響下，MAE和Tc都能夠得到顯著的調(diào)節(jié)和增加，并將發(fā)生從FM半導(dǎo)體向金屬的轉(zhuǎn)變。我們的計算和分析表明，VSi2As4和VGe2As4是探究磁性物理基礎(chǔ)的理想系統(tǒng)，也是磁彈性應(yīng)用、高溫柵極可調(diào)諧自旋電子納米器件的基石。 03圖文導(dǎo)讀

圖1. VSi2As4和VGe2As4單層的（a）俯視圖和（b）側(cè)視圖。單胞用黑線標(biāo)記。（c）VSi2As4的聲子譜。（d）VSi2As4（110）平面上的電荷局域密度圖。這里的1和0分別表示電荷的積累和耗盡。

圖2. 各種自旋構(gòu)型：（a）FM，（b）AFM1和（c）AFM2結(jié)構(gòu)。紅色和黑色的箭頭分別表示自旋向上和自旋向下。黑色虛線表示每個磁性結(jié)構(gòu)的單胞。

圖3.（a，b）通過HSE06雜化泛函計算出VSi2As4和VGe2As4的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度。紅線和藍線分別表示自旋向上和自旋向下軌道。（c-e）不同門控環(huán)境下的態(tài)密度示意圖：分別為本征摻雜、電子摻雜和空穴摻雜的雙極磁性半導(dǎo)體。（f）V原子的電子結(jié)構(gòu)示意圖（g，h）直接交換相互作用和超交換相互作用的描述。

圖4. （a）VSi2As4和（b） VGe2As4在xoz平面上MAE的角度依賴性。(c) VSi2As4和(d) VGe2As4的比熱容（紅色）和磁矩（藍色）隨溫度的變化。

圖5. 雙軸應(yīng)變下MAE的變化：(a) VSi2As4(b) VGe2As4。雙軸應(yīng)變下Tc的變化：(c) VSi2As4(d) VGe2As4。

04小結(jié)

在本文中，我們利用鴻之微的DS-PAW第一性平面波計算軟件，結(jié)合密度泛函理論系統(tǒng)地研究了α1-VSi2As4和α1-VGe2As4單層的電子結(jié)構(gòu)和磁學(xué)性質(zhì)。2D VSi2As4和VGe2As4單層是平面內(nèi)雙極性鐵磁半導(dǎo)體，具有良好的穩(wěn)定性。與傳統(tǒng)的2D磁性半導(dǎo)體不同，VSi2As4和VGe2As4分別表現(xiàn)出5.75和5.21 meV/u.c.的大磁各向異性能。并且Tc約為900K，明顯高于2D CrI3和NiI2。有趣的是，雙軸應(yīng)變極易調(diào)節(jié)兩種材料的MAE和Tc。我們的研究表明，VSi2As4和VGe2As4是構(gòu)建高溫自旋電子納米器件的理想材料。這些結(jié)果為進一步研究具有本征磁性的2D材料提供了堅實的基礎(chǔ)。

審核編輯 ：李倩