【研究背景】

鋁金屬作為地殼中含量最豐富的金屬元素，具有低成本、高比容量以及高安全性的優(yōu)勢(shì)，可充電鋁金屬電池（RABs）被認(rèn)為是最有前途的下一代電池候選者之一。然而，由于在RABs中負(fù)極側(cè)較低的實(shí)際循環(huán)容量，金屬鋁負(fù)極在沉積/溶解過程中存在的枝晶問題被嚴(yán)重低估。近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維教授課題組提出了一種構(gòu)建超薄親鋁界面層（AIL）的策略，以調(diào)節(jié)鋁金屬沉積的成核和生長(zhǎng)行為，從而在高面容量（50 mAh cm-2）下實(shí)現(xiàn)高度可逆和無(wú)枝晶的鋁金屬沉積/溶解。基于AIL負(fù)極與石墨正極所構(gòu)建的”無(wú)負(fù)極”鋁離子電池可穩(wěn)定循環(huán)1000圈以上。其成果以題為“Reversible， Dendrite-Free， High-Capacity Aluminum Metal Anode Enabled by Aluminophilic Interface Layer”在國(guó)際期刊Nano Letters上發(fā)表。本文共同第一作者為中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)碩士研究生孟亞寒、博士研究生王明明以及博士后李科，通訊作者為陳維教授，通訊單位為中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)。

【工作亮點(diǎn)】

（1）提出構(gòu)建超薄親鋁界面層（AIL）來(lái)調(diào)控鋁金屬的成核與生長(zhǎng)行為，從而實(shí)現(xiàn)在超高面容量下可逆、無(wú)枝晶的鋁沉積/溶解過程，本工作以在鈦箔上引入親鋁的Pt為例（Pt-AIL@Ti）。

（2）在50 mAh cm-2的高面容量下，構(gòu)建的AIL基底依然能夠?qū)崿F(xiàn)可逆的鋁沉積/溶解，這比之前的研究高了1-2個(gè)數(shù)量級(jí)。

（3）在10 mAh cm-2的高面容量下，鋁金屬在AIL基底上可以穩(wěn)定地發(fā)生沉積/溶解過程超過2000 h以上，平均庫(kù)倫效率高達(dá)99.9%。

（4）通過DFT、SEM、非原位XRD以及TEM對(duì)AIL的作用機(jī)理進(jìn)行探究，證實(shí)了親鋁的Pt為鋁的沉積提供了均勻的成核位點(diǎn)，促進(jìn)了鋁在沉積過程的均勻成核以及生長(zhǎng)，減少了非活性鋁的生成，這是實(shí)現(xiàn)高面容量下穩(wěn)定、可逆、無(wú)枝晶的鋁負(fù)極的關(guān)鍵。

（5）基于Pt-AIL為負(fù)極，石墨紙為負(fù)極的“無(wú)負(fù)極“全電池可以實(shí)現(xiàn)1000圈的穩(wěn)定循環(huán)，容量保持率為80%。

圖1 AIL的設(shè)計(jì)原理以及機(jī)理示意圖。a， 示意圖; b， 吸附能計(jì)算; c， 差分電荷密度。

圖2 半對(duì)稱電池的電化學(xué)性能以及相關(guān)SEM。a， 成核過電位; b， 沉積/溶解極化; c， 沉積/溶解曲線; d， 循環(huán)穩(wěn)定性; e， 庫(kù)倫效率; f-m， SEM圖像以及對(duì)應(yīng)EDS mapping。

圖3 高面容量下半對(duì)稱電池的電化學(xué)性能。a， 不同電流的沉積/溶解曲線; b， 循環(huán)穩(wěn)定性; c， 庫(kù)倫效率; d， 不同面容量下的沉積/溶解曲線; e， 性能對(duì)比。

圖4 不同面容量下Al沉積在Pt-AIL@Ti上的SEM圖像。a-b， 10 mAh cm-2; c-d， 20 mAh cm-2; e-f， 30 mAh cm-2; g-j， 10 mAh cm-2的橫截面以及對(duì)應(yīng)EDS mapping。

圖5 Pt-AIL@Ti的作用機(jī)理驗(yàn)證。a-b， 非原位XRD; c-h， TEM以及相關(guān)EDS mapping。

審核編輯 ：李倩