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半導體所在硅上In線的光致相變機理中取得新進展

中科院半導體所 ? 來源:中科院半導體所 ? 2023-04-19 10:52 ? 次閱讀

從 20 世紀初期開始,量子理論變得尤為重要,對技術發展做出了重大貢獻。盡管量子理論取得了很大成功,但由于缺乏非平衡量子系統的框架,其應用主要限于平衡系統。隨著超短激光脈沖和自由電子加速器 X 射線的產生推動了整個非平衡超快動力學領域的發展。超快現象在物理、化學和生物等領域已被廣泛關注,例如光致相變、光誘導退磁、高能離子碰撞和分子化學反應等。近期,非平衡超快領域的實驗研究成果諸多發表于國際頂級期刊,該領域研究已成為當前的熱點話題。然而,實驗并不能給出原子尺度的原子/分子位移,對激發態動力學的理解存在諸多爭議。為了理解超快動力學現象,理論模擬至關重要。為推動超快領域的發展,和揭開超快動力學過程中的諸多謎團,近日,中科院半導體所的駱軍委研究團隊和汪林望研究團隊合作發展了一系列含時演化的算法,并將這些算法應用于不同的領域,其相關成果均發表于Science Advances,PNAS,Matter,PRB等國際期刊。

近期,他們將此算法應用到Si的(111)表面In線相變中,解決了實驗上的諸多爭議。Si的(111)表面上吸附單個銦原子層,在室溫下形成 Si(111)-(4×1)-In 兩個平行鋸齒形 In 鏈組成的量子線結構(圖1b),具有金屬性質。當溫度降低到125 K 以下,In 原子重新排列成具有 (8×2) 重構的四重晶胞扭曲六邊形(圖1a),伴隨著周期性晶格畸變產生一維電荷密度波(CDW),并打開帶隙成為凝聚態物理中的絕緣體相(窄禁帶半導體) (圖1c )。激光脈沖輻照可以實現硅上In線在半導體相與金屬相間的超快轉變。但是,激光脈沖輻照下的硅上In線在轉變為半導體相變后其相干聲子振蕩快速衰減,沒有出現其他量子相變材料中普遍存在的兩個相間來回振蕩的現象。

為了研究硅上In線在光致相變后相干聲子振蕩快速衰減的微觀機理。他們利用含時密度泛函理論(rt-TDDFT)方法模擬了硅上In線(In/Si(111))在激光脈沖輻照下的動力學過程,在理論上重現了實驗中(圖1(g))觀察的半導體相轉變為金屬相的超快過程(圖1和圖2)。他們發現激光脈沖把硅中的價電子激發到In線的表面態S1和S2導帶,由于S1和S2能帶來自單個In鋸齒鏈上In dimer的成鍵態,光激發形成使該In dimer變長的原子力,驅動In原子朝著半導體相運動,在晶格周期下In原子的集成運動形成CDW相干聲子模式,從而導致結構相變(圖3和圖4)。他們揭示,在轉變為半導體相后,S1和S2能帶切換為跨越兩個鋸齒In鏈上的原子,這種能帶成分的轉換導致原子驅動力的方向旋轉約π/6,阻止了In原子在CDW聲子模式中的集體運動。從局域原子驅動力進行解釋,為光致相變過程提供了更加簡單的物理圖像,為實驗調控結構相變提供了直觀的理論指導。上述模擬均可在PWmat軟件中實現。

相關研究成果以“Origin of Immediate Damping of Coherent Oscillations in Photoinduced Charge-Density-Wave Transition”為題發表于Phys. Rev. Lett上。論文共同第一作者為劉文浩博士和顧宇翔博士,通訊作者為駱軍委研究員和汪林望研究員。該工作得到了基金委杰出青年基金項目、中國科學院前沿科學重點研究計劃、中國科學院戰略性先導研究計劃等的支持。

論文全文鏈接:10.1103/PhysRevLett.130.146901

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圖1. 光誘導半導體相(CDW)到金屬相相變的動力學模擬及實驗對比。

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圖2. 原子結構、原子受力和光激發電子分布隨時間的演化。

審核編輯 :李倩

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原文標題:半導體所在硅上In線的光致相變機理中取得新進展

文章出處:【微信號:bdtdsj,微信公眾號:中科院半導體所】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。

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