DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半導體缺陷和雜質(zhì)性質(zhì)的第一性原理計算模擬軟件包，該軟件包能針對輸入的半導體晶體結(jié)構(gòu)，基于材料基因組數(shù)據(jù)庫和第一性原理軟件包，自動計算并輸出半導體的熱力學穩(wěn)定性，缺陷和雜質(zhì)形成能及離化能級，半導體樣品中缺陷、雜質(zhì)和載流子濃度及費米能級，關(guān)鍵缺陷和雜質(zhì)誘導的光致發(fā)光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對任一半導體，DASP軟件可以計算給出如下性質(zhì)：熱力學穩(wěn)定性、元素化學勢空間的穩(wěn)定范圍、缺陷（含雜質(zhì)，下同）形成能、缺陷轉(zhuǎn)變能級、各生長條件下的費米能級、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發(fā)光譜、缺陷對載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復(fù)合速率等。

本期將給大家介紹DASP ZnGeP2的本征缺陷計算 5.4.6-5.4.6.3 的內(nèi)容。

5.4.6. 非輻射俘獲系數(shù)計算CDC

5.4.6.1. 運行CDC模塊

使用CDC模塊計算非輻射俘獲系數(shù)前，需要確保以下幾點：

（1）DEC模塊已經(jīng)計算完成（可以跳過DDC的計算）。

（2）根據(jù)形成能關(guān)系圖，確定深能級的缺陷，并得到相應(yīng)的轉(zhuǎn)變能級位置。

（3）選定要計算的載流子非輻射俘獲過程。

對于ZnGeP2中的????缺陷，我們想要計算 從+1價到0價的電子非輻射俘獲過程，首先需要分清缺陷計算中缺陷能級和CBM能級的能帶序號（band index）。我們建議：總是在電中性的靜態(tài)計算EIGENVAL文件來確定能帶序號。對于????，其缺陷能級的能帶序號是865，CBM的能帶序號是866。采用默認的勢能面擬合方法，因此在``dasp.in``中寫入以下信息：

使用命令dasp5執(zhí)行CDC模塊。等待期間無需額外操作。

5.4.6.2. 前期計算

CDC模塊將首先根據(jù)dasp.in中l(wèi)evel的值判斷目標缺陷的初態(tài)與末態(tài)結(jié)構(gòu)是否已完成了HSE泛函下的結(jié)構(gòu)優(yōu)化。若level為2，CDC會額外對目標缺陷做HSE泛函下的結(jié)構(gòu)優(yōu)化，若level為3則跳過結(jié)構(gòu)優(yōu)化步驟，若level為1則會退出該模塊的計算。

以下內(nèi)容來自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

5.4.6.3. CDC模塊非輻射俘獲系數(shù)計算流程

完成前期計算得到HSE泛函優(yōu)化的初態(tài)和末態(tài)結(jié)構(gòu)后，CDC模塊會分析兩個結(jié)構(gòu)在廣義坐標下的差異??，并沿著該方向線性地產(chǎn)生一系列結(jié)構(gòu)。

在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state與目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/initial_state中均會出現(xiàn)以下多個靜態(tài)計算的目錄：

此外，在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state/el_ph中產(chǎn)生以下多個用于計算電聲耦合常數(shù)的靜態(tài)計算目錄：

完成上述計算后，CDC模塊可以根據(jù)產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)及對應(yīng)的缺陷形成能大小得到初態(tài)與末態(tài)下的有效聲子能量、聲子波函數(shù)以及末態(tài)的黃-里斯因子（Huang-Rhys factor）以及用于估算非輻射俘獲系數(shù)的?函數(shù)的高斯展寬（gaussian smearing）和索莫菲因子（sommerfeld factor），還可以獲得該缺陷初態(tài)與末態(tài)的一維位形圖，輸出為圖片ccdiagram.png，如下所示。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價到0價的一維位形圖。

最后，CDC模塊會根據(jù)超胞體積、載流子有效質(zhì)量等數(shù)據(jù)結(jié)合非輻射俘獲系數(shù)的公式計算輸出室溫下該系數(shù)的大小,并在目錄/cdc下輸出nonradiative_rate.dat文件和圖片coefficient.png，如下所示，其中給出了非輻射俘獲系數(shù)以及非輻射俘獲截面隨溫度的變化。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價到0價電子俘獲系數(shù)隨溫度的變化關(guān)系。

以下內(nèi)容來自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

根據(jù)DDC模塊得到缺陷和載流子濃度，以及CDC模塊得到的非輻射俘獲系數(shù)，我們可以根據(jù)SRH（Shockley–Read–Hall）公式估算出載流子的非輻射俘獲壽命????。

對于非輻射俘獲系數(shù)的計算，我們也可以采用二階樣條曲線插值的勢能面擬合方法（quadratic-spline），修改dasp.in文件如下：

同樣使用命令dasp5執(zhí)行CDC模塊。等待期間無需額外操作。

CDC模塊會分析HSE泛函優(yōu)化的初態(tài)和末態(tài)兩個結(jié)構(gòu)在廣義坐標下的差異??，并沿著該方向線性地在更大的范圍內(nèi)產(chǎn)生一系列結(jié)構(gòu)。

在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state與目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/initial_state中均會出現(xiàn)以下多個靜態(tài)計算的目錄：

此外，在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state/el_ph中產(chǎn)生以下多個用于計算電聲耦合常數(shù)的靜態(tài)計算目錄：

完成上述計算后，CDC模塊可以根據(jù)產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)及對應(yīng)的缺陷形成能大小得到初態(tài)與末態(tài)下的有效聲子能量、聲子波函數(shù)以及末態(tài)的黃-里斯因子（Huang-Rhys factor）以及用于估算非輻射俘獲系數(shù)的?函數(shù)的高斯展寬（gaussian smearing）和索莫菲因子（sommerfeld factor），還可以獲得該缺陷初態(tài)與末態(tài)的一維位形圖，輸出為圖片ccdiagram.png，如下所示。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價到0價的一維位形圖。

可以看到，相比parabolic方法，采用spline的擬合方法將使得俘獲勢壘增加將近0.1 eV。我們建議總是優(yōu)先采用parabolic方法進行勢能面擬合。最后，CDC模塊會根據(jù)超胞體積、載流子有效質(zhì)量等數(shù)據(jù)結(jié)合非輻射俘獲系數(shù)的公式計算輸出室溫下該系數(shù)的大小,并在目錄/cdc下輸出nonradiative_rate.dat文件和圖片coefficient.png，如下所示，其中給出了非輻射俘獲系數(shù)以及非輻射俘獲截面隨溫度的變化。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價到0價電子俘獲系數(shù)隨溫度的變化關(guān)系。

以下內(nèi)容來自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

審核編輯 ：李倩