眾所周知,物理是一門特別注重“實(shí)證”的學(xué)問。因?yàn)檫@一鮮明特征,物理才被賦予崇高地位、可靠性和權(quán)威性。由所產(chǎn)生的科學(xué)、經(jīng)濟(jì)和社會(huì)效果看去,說物理學(xué)是現(xiàn)代科技的源頭學(xué)科,大概不會(huì)有太多非議。黎民大眾對(duì)實(shí)證的威力,當(dāng)然也是絕對(duì)臣服的。所謂“眼見為實(shí)”,便是箴言。既然要實(shí)證,就需要去觀測。物理本源和探測信號(hào)之間的互作用,在經(jīng)典物理學(xué)中原本不值一提,但今天已成為一方雙刃劍。例如量子力學(xué),揭示其中本源規(guī)律的探測進(jìn)程,對(duì)本源自身可能產(chǎn)生影響,也影響對(duì)本源的認(rèn)知,從而給我們心目中至高無上的物理信仰帶去一絲負(fù)面沖擊。當(dāng)然,這是后話。
之所以出現(xiàn)量子本源與測量相互影響這樣的疑問,是因?yàn)槲锢砣藲v經(jīng)千年,形成了牢固不破的約定:對(duì)物理規(guī)律的探測,需要有可靠的可觀測量 (liang4)。對(duì)凝聚態(tài)物理,可靠的可觀測量,更多是在熱力學(xué)意義上定義的。我們既約定觀測量要包含足夠大樣本,以盡可能抑制觀測進(jìn)程對(duì)本源的影響;也約定可觀測量與某一本源之間應(yīng)盡可能呈現(xiàn)一一對(duì)應(yīng)的因果聯(lián)系。此時(shí),如果再加上一個(gè)好的理論,將觀測量與本源 (物態(tài)) 聯(lián)系起來,好的物理認(rèn)識(shí)就建立了。
在實(shí)證這一問題上,物理各分支中凝聚態(tài)算得上最接地氣。基于朗道對(duì)稱性及其破缺的范式,也基于熱力學(xué),凝聚態(tài)物理基本上就做兩件事:找到一個(gè)熱力學(xué)可觀測量,建立這一觀測量與本源之間的聯(lián)系 (對(duì)凝聚態(tài)和量子材料,這可能就是所謂的結(jié)構(gòu) - 性能關(guān)系)。例如,材料的低階相變有比熱異常、鐵電行為有鐵電極化、鐵磁行為有磁矩,如此等等。比熱、極化和磁矩等物理量,都是可觀測量。對(duì)可觀測量的選擇和定義,反映了物理人理解本源的深度,但可靠的可觀測量總是我們最關(guān)注的物理元素。圖 1 所示乃可觀測與當(dāng)下對(duì)凝聚態(tài)本源之間關(guān)系的一些理解:那些漂亮的物理,就如圖 1(B) 所示,總歸是要好的、清晰可辨的觀測窗口,就如圖 1(A) 所示。
圖 1. 凝聚態(tài)物理中可觀測量的核心地位:“建造”一個(gè)好的、可觀測的窗口 (A),才能說可能理解到好的、漂亮的物理本源 (B)。
(A) https://drexel.edu/coas/academics/departments-centers/physics/;(B)https://phy.iiserbpr.ac.in/index.php?category=physics&pid=tcmp。
追求這樣的可觀測量,實(shí)際上也展示了凝聚態(tài)自身異化的壯闊圖景:追逐“可觀測”的空間尺度越來越小、時(shí)間尺度越來越短、環(huán)境條件越來越苛、因果對(duì)應(yīng)越來越弱。演化到一些極端情況,似乎又回到類似量子力學(xué)那“糾結(jié)難解”的境況:對(duì)本源的觀測,已嚴(yán)重干擾本源自身的穩(wěn)定性,因此得到的不完全是初心、而是已出現(xiàn)了畸變的本源。最熟悉的一個(gè)例子,即“鐵電性”觀測:對(duì)鐵電性的觀測,隨著被觀測尺度越來越小,“不得不”逐漸從測量鐵電極化本身 (樣品表面束縛電荷多少),演化到測量“產(chǎn)生鐵電極化的離子位移”大小,再到今天的所謂能帶空間貝里相位的變化。而產(chǎn)生“鐵電極化”的離子位移測量,如果立足于衍射物理的話,就需要注意帶電的衍射粒子束會(huì)不可避免會(huì)地干擾被測目標(biāo)本身。最終,得到的離子位移,就可能是一個(gè)被畸變過的“物理”量。
這類異化的圖景,到底是不是可持續(xù)的學(xué)科之路,筆者見識(shí)尚不足以在此議論。讓人焦慮的,可能是另外一番景象:凝聚態(tài)從經(jīng)典走向量子,從傳統(tǒng)材料走向量子材料,實(shí)驗(yàn)可觀測量的認(rèn)知也正在面對(duì)挑戰(zhàn)。舉一個(gè)最直觀的例子,即量子材料研究的前沿問題之一:量子自旋液體 (quantum spinliquid, QSL)。所謂 QSL,是指缺乏實(shí)空間有序、但存在波矢空間長程關(guān)聯(lián)的磁性液體,是安德森提出來構(gòu)建超導(dǎo)態(tài)的初始物態(tài),包括“實(shí)空間無序、波矢空間關(guān)聯(lián)、自旋單態(tài) (或三重態(tài))”這樣的物理約束。這幾個(gè)名詞,馬上就定義了實(shí)驗(yàn)探測似乎只能用窮舉模式:竭盡所能,去一一排除體系中所有可能的自旋有序結(jié)構(gòu)和相變,包括長程的、中程的、短程的。最近一些年,此中物理人經(jīng)歷的那些“費(fèi)勁”,覆蓋了幾乎所有熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)極端測量,就是為了排除“序”的存在。這樣的物理,實(shí)驗(yàn)上,超越了傳統(tǒng)思維,不得不借助一些理論工具來輔證。相信我們都理解如下狀況:物理上,窮舉是最恐怖的邏輯,會(huì)令人惶惶不可終日!
這樣的不可終日,在量子材料研究中并非少見,雖然沒有QSL那么嚴(yán)苛嚴(yán)重。當(dāng)凝聚態(tài)走向量子層面,可測的物理量,正變得越來越稀罕:一是可測量信號(hào)變?nèi)酰艘粚?duì)一因果關(guān)系變?nèi)酢L貏e是后者,如果一個(gè)可測量有可能對(duì)應(yīng)若干不同本源,陷入“手足無措”之境就變得難以避免。隨意舉幾個(gè)例子,如圖 2 所示:
圖 2. 量子材料結(jié)構(gòu)本源與可測量問題。(A) 物理人構(gòu)建的圖像中,一階拓?fù)浣^緣體的絕緣體態(tài)和金屬表面態(tài)、高階拓?fù)浣^緣體的邊緣棱金屬態(tài)和面 / 體絕緣體、零維頂角金屬態(tài)和棱 / 面 / 體絕緣態(tài)。圖中灰色顯示絕緣體、金色顯示金屬態(tài)。(B) CMR 錳氧化物的電子相圖,其中 PS dynamic 就是指動(dòng)態(tài)電子相分離區(qū)域。個(gè)中微結(jié)構(gòu)是時(shí)空依賴的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu),令人手足無措。(C) 高溫超導(dǎo)銅氧化物相圖的一種,其中各種量子態(tài)毗鄰混雜在一起,大多數(shù)沒有唯一的可測量對(duì)應(yīng)。
(A) https://physics.aps.org/articles/v10/132。(B)https://www.slideserve.com/tyler-hopkins/dynamic-phase-separation-in-manganites。(C)https://cerncourier.com/a/taming-high-temperature-superconductivity/。
(1) 拓?fù)浣^緣體。簡單而言,拓?fù)浣^緣體就是靠近費(fèi)米面處能帶具有非平庸拓?fù)湫再|(zhì)的體絕緣體。因?yàn)橥負(fù)滢D(zhuǎn)換的要求,這類體系表面處必定是自旋動(dòng)量鎖定的金屬態(tài)。理論上,表面態(tài)既沒有一個(gè)確定的表層厚度與之對(duì)應(yīng),體態(tài)也不大可能是大帶隙絕緣體。這樣的結(jié)構(gòu),要直接可靠地測量表面金屬導(dǎo)電,不是一件容易的事情。能與宏觀輸運(yùn)聯(lián)系起來的可測量,即量子霍爾效應(yīng),是一個(gè)好的可測量,但從體 - 邊對(duì)應(yīng)物理去看,測量到的是一維邊緣棱的導(dǎo)電,而不是二維表面 surface 導(dǎo)電。看起來,這似乎是一種單向邏輯,即拓?fù)浣^緣體一定有量子霍爾效應(yīng)平臺(tái),倒過來則未必。既然是未必,對(duì)此較真的人們就可“喋喋不休”。
(2) 電子相分離。這是展示“手足無措”問題的典型,在關(guān)聯(lián)過渡金屬化合物中普遍存在。例如,CMR 錳氧化物從最開始的 MIT,到 Jahn – Teller 效應(yīng)、極化子輸運(yùn),到后來的電荷有序 (charge - ordering),再到電子相分離 (electronic phaseseparation),無一不是這種“手足無措”的體現(xiàn) (讀者也可以認(rèn)為是科學(xué)研究的必然):再精致的輸運(yùn)測量,似乎也難以清晰呈現(xiàn)量子相本源的面目。特別是,現(xiàn)在更多人認(rèn)為這些電子相分離的結(jié)構(gòu)是時(shí)空 dynamic 的 (圖 2(B) 中的 dynamic phaseseparation, PS區(qū)域):即便是很弱的光電磁信號(hào)干擾,都可以改變電子相分離結(jié)構(gòu)本身。
(3) 高溫超導(dǎo)相圖。以溫度 - 載流子濃度構(gòu)成的相圖為例,銅基高溫超導(dǎo)氧化物在其中展示了諸多量子相。對(duì)每一相的認(rèn)識(shí),都多少能看到錳氧化物電子相分離問題的影子。其中關(guān)于贗能隙相 (pseudogap) 可以多寫幾句。高溫超導(dǎo),存在電子配對(duì)及庫珀對(duì)相干兩個(gè)物理過程。在欠摻雜區(qū),前者和后者對(duì)應(yīng)的形成溫度不同,導(dǎo)致兩者之間出現(xiàn)一個(gè)溫度區(qū)域:存在電子庫珀對(duì),但庫珀對(duì)密度不足以導(dǎo)致凝聚而實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)電性。對(duì)應(yīng)這種贗能隙的可測量,似乎一開始就不是很確定,因此早期的贗能隙區(qū)很大一部分被認(rèn)定是奇異金屬區(qū)。后來,贗能隙區(qū)內(nèi)又出現(xiàn)了電荷密度波 (charge densitywave, CDW)、自旋密度波 (spin density wave、SDW)、電子向列相 (electron nematicphase) 等更復(fù)雜的量子態(tài)。如此等等,量子材料人也不得不與宏觀量子物理的“不確定”打交道,如圖 2 所示,雖然微觀量子過程的“不確定”眾所周知、卻無可奈何。郁悶吧?!
這幾個(gè)例子,掛一漏萬,很好地呈現(xiàn)出量子材料在探測表征上面臨的挑戰(zhàn)。實(shí)驗(yàn)上,基于熱力學(xué)的物態(tài)測量都不再那么一一對(duì)應(yīng),還需要理論和諸如 ARPES / STM 等高端實(shí)驗(yàn)手段介入,方能揣測其中之一二,聲稱其中之三四,從而推演其量子物態(tài)。到目前為止,大概也只能對(duì)這些量子相說出個(gè)五六,距離理解七八還有距離。也因此,量子材料人總是不放棄、不拋棄,總在想辦法找到一些獨(dú)到的探測技術(shù),去揭示諸多量子物態(tài)的本源面目。的確,量子材料的可測量問題是大問題,但這里的“大”主要只針對(duì)“唯一性”。反過來,這種唯一性問題,也給確定本源以額外機(jī)會(huì):既然宏觀測量與本源之間缺乏一一對(duì)應(yīng)的因果,即一個(gè)原因可能對(duì)應(yīng)若干個(gè)探測結(jié)果,或者一個(gè)探測結(jié)果可以解釋為來自幾個(gè)不同原因,那不妨就進(jìn)行多種不同類別的探測。交叉排除融合,總歸能更明確地確定背后的本源。這大概是量子材料人堅(jiān)持不懈、繼續(xù)發(fā)力去發(fā)展各種 (宏觀、熱力學(xué)意義上的) 探測技術(shù)的驅(qū)動(dòng)力之一。
這里,姑且展示一個(gè)有關(guān)高溫超導(dǎo)中電荷密度波 CDW 的故事,來呈現(xiàn)這種精神。
所謂 CDW,粗略地理解,就是量子材料中電荷密度呈現(xiàn)空間周期調(diào)制結(jié)構(gòu)。CDW 的形成過程可歸屬二級(jí)相變,是關(guān)聯(lián)電子體系經(jīng)常出現(xiàn)的一類量子相。早期對(duì)其認(rèn)知,與晶格畸變的派爾斯相變密切相干,因此 CDW 很容易被歸結(jié)為電荷與晶格聲子相互作用的產(chǎn)物。正因?yàn)槿绱耍瑢?dǎo)物理人一直認(rèn)為 CDW 是與超導(dǎo)直接競爭的量子相,被給予足夠重視和曝光度。2021 年,《npj QM》曾刊發(fā)過一篇銅基超導(dǎo)中 CDW 的論文(H. Miao et al, npj QM 6, 31 (2021),https://www.nature.com/articles/s41535-021-00327-4)。感興趣的讀者可前往御覽一二,這里就不再啰嗦太多 CDW 本身的知識(shí)。
事實(shí)上,這么多年來,CDW 總是作為常規(guī)和非常規(guī)超導(dǎo)這些主角的反面配角而存在,自身并未展示多少傲人的可用功能。直到最近,CDW 在多種二維材料及 kagome 結(jié)構(gòu)化合物中多有露面,并展示獨(dú)特的手性結(jié)構(gòu)特征。CDW 的反面配角模式終于得以拓展,已經(jīng)能與鐵電、量子磁性和拓?fù)淞孔討B(tài)等眾多角色一道,演出精彩的對(duì)手戲,并成為全能角色、倍受關(guān)注。如圖 3 所示即為銅基超導(dǎo)中 CDW 的面貌之一角。可以看到,也許就是因?yàn)?CDW 可測量不多,量子材料人對(duì)其認(rèn)識(shí)不得不逐漸深化、或者說要不斷修正:撩開其面紗之努力,這么多年來,依然受到肯定和宣揚(yáng)。
圖3. 對(duì)銅基高溫超導(dǎo)中 CDW 的認(rèn)識(shí)不斷被更新。與對(duì) CDW經(jīng)典圖像認(rèn)知不同,我們從圖 (A) 和圖 (B) 一眼就可以洞察出 CDW豐富的變化。
(A) D. H. Torchinsky et al, Fluctuating charge-densitywaves in a cuprate superconductor, NM 12, 387 (2013),https://www.nature.com/articles/nmat3571;(B) H.Miao et al, Charge density waves in cuprate superconductors beyond the criticaldoping, npj QM 6, 31 (2021), https://www.nature.com/articles/s41535-021-00327-4
通常意義上的 CDW 相變,常用核磁共振譜 (nuclear magneticresonance,NMR)和共振X射線散射譜 (resonant X-rayscattering,RXS) 等技術(shù)來結(jié)構(gòu)表征,在此不再贅述。從 CDW 結(jié)構(gòu)即可明白,與 CDW 對(duì)應(yīng)的 NMR 和 RXS 譜學(xué)特征明顯(J. Luo et al, npj QM 7, 30 (2022),https://www.nature.com/articles/s41535-022-00437-7;L. Yue et al, NC 11,98 (2020), https://www.nature.com/articles/s41467-019-13813-y),但未必是一一對(duì)應(yīng)的,也不大可能作為鑒定手段付諸廣泛應(yīng)用。另一方面,CDW 相并無特定的熱力學(xué)可測量與之對(duì)應(yīng),或者說難以定義一個(gè)清晰的熱力學(xué)可測序參量去表征其結(jié)構(gòu)特征。如此,在比熱、磁化率和電輸運(yùn)等測量中,與 CDW 對(duì)應(yīng)的特征信號(hào)就較微弱。而且,這樣的信號(hào)即便有,也并不唯一對(duì)應(yīng)于 CDW。
正因?yàn)槿绱耍瑯?gòu)建與CDW 密切聯(lián)系的宏觀探測技術(shù),無論如何都是量子材料的創(chuàng)新性工作,更不要說能解構(gòu) CDW 空間細(xì)節(jié)的探測技術(shù)了。既然電聲子耦合是超導(dǎo)和 CDW 等量子態(tài)的本源機(jī)制,不難聯(lián)想到晶格應(yīng)變對(duì)這些量子態(tài)會(huì)有重要影響。基于此,量子材料人最近一些年發(fā)展了一類特定的宏觀探測技術(shù),即所謂單軸應(yīng)力探測技術(shù)。其基本出發(fā)點(diǎn)是對(duì)宏觀樣品施加可控的單軸應(yīng)力 / 應(yīng)變,從而改變體系聲子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)對(duì)電聲子耦合及其相聯(lián)系的量子態(tài)的調(diào)控。圖4(A) 所示,即為這樣一類技術(shù)的大概示意圖和實(shí)物示例。
這一技術(shù)手段,與某些前人關(guān)注過的結(jié)構(gòu)探測結(jié)合起來 (例如和 RXS 組合),將能對(duì) CDW 物理進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測量和定向操控,成為最近幾年備受關(guān)注的一類探測維度。這一模式,也能與熱力學(xué)及輸運(yùn) (縱向和霍爾電導(dǎo)) 手段結(jié)合起來,付諸多種量子材料研究。此類測量,似乎還有個(gè)特定的名稱“彈阻測量 elastoresistancemeasurement”。在研究關(guān)聯(lián)體系中各種量子相的共存與競爭物理時(shí),彈阻方法有獨(dú)到的效果,特別是在表征與電聲子耦合相關(guān)的量子相,如超導(dǎo)相、CDW、電子向列相等量子物態(tài)上,指針明顯。 來自德國斯圖加特馬普固體研究所 (Max Planck Institute for Solid StateResearch) 的 Bernhard Keimer 教授,與 A. P. Mackenzie 教授領(lǐng)導(dǎo)的德累斯頓馬普化學(xué)物理研究所團(tuán)隊(duì)合作,呈現(xiàn)了一個(gè)很好的實(shí)例。Keimer 和 Mackenzie 都是知名的量子凝聚態(tài)學(xué)者,特別以銅氧化物和釕氧化物等經(jīng)典體系中關(guān)聯(lián)物理研究而聞名。他們最近針對(duì)欠摻雜銅氧化物 YBa2Cu3O6.67(YBCO667) 中CDW 相的認(rèn)識(shí),提出新的疑問,并基于單軸應(yīng)力下的 elastoresistance 表征技術(shù),開展系統(tǒng)性實(shí)驗(yàn)測量。他們結(jié)合早先的 NMR 和 RXS 結(jié)果,揭示出 YBCO667 中 CDW 相具有與傳統(tǒng)認(rèn)知很不一樣的時(shí)空結(jié)構(gòu)特征,結(jié)果發(fā)表在近期的《npj QM》上,令人印象深刻。需要特別指出,這里的研究對(duì)象是銅氧化物這類過渡金屬氧化物,其共價(jià)鍵很強(qiáng),幾乎沒有彈性,在應(yīng)力作用下很容易產(chǎn)生微裂紋甚至斷裂。對(duì)其施加單軸應(yīng)力、測量輸運(yùn)性質(zhì)時(shí),如何獲得可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),避免微小裂紋和諸如位錯(cuò)等缺陷介入,在技術(shù)上有一些難度。
圖 4. Keimer 和 Mackenzie 教授他們的部分結(jié)果:(A) 發(fā)展的單軸應(yīng)力測量樣品臺(tái),細(xì)節(jié)展示得很清楚。(B) YBCO667 的晶體結(jié)構(gòu)示意圖。(C) 單軸應(yīng)力實(shí)驗(yàn)測量得到的彈阻系數(shù) (電阻相對(duì)變化與應(yīng)力的比值) - 溫度關(guān)系 (a) 和來自文獻(xiàn)的 RXS 強(qiáng)度 - 溫度關(guān)系 (b)。可以看到,在 CDW 的 RXS 信號(hào)最強(qiáng)處 (~ 70 K),彈阻系數(shù)出現(xiàn)巨大負(fù)值變化。在 RXS 信號(hào)開始出現(xiàn)溫度處 (~ 160 K),彈阻系數(shù)出現(xiàn)峰值,說明 CDW 在 ~ 160 K 之上很高溫區(qū)就已經(jīng)出現(xiàn)。(D) 單軸應(yīng)力下霍爾效應(yīng)的變化。霍爾電阻在 CDW 區(qū)間內(nèi)呈現(xiàn)巨大變化特征。細(xì)節(jié)請(qǐng)參閱原文。
拜讀完他們發(fā)表的大作,筆者作為門外漢,稍微了解到其中一二。姑且羅列如圖4所示,且條陳如下:
(1) 技術(shù)上,對(duì)單軸應(yīng)力產(chǎn)生和測量平臺(tái)進(jìn)行了改進(jìn),在操控條件和測量水平上取得了長足進(jìn)步,盡可能避免應(yīng)力作用下經(jīng)常出現(xiàn)的微裂紋問題。
(2) 展現(xiàn)的縱向電阻及其溫譜特征,與早前的 NMR 和 RXS 揭示的 CDW 特征大致吻合,定性顯示處單軸應(yīng)力下的輸運(yùn)行為對(duì) CDW 相變敏感。
(3) 兩個(gè)結(jié)論之一:伴隨 CDW 而出現(xiàn)的電阻下降,是重要的指針,顯示這一三維體系可歸類于準(zhǔn)二維電子系統(tǒng)的 CDW 轉(zhuǎn)變,令人有些意外而意料之中。
(4) 兩個(gè)結(jié)論之二:對(duì) YBCO667 中的霍爾測量數(shù)據(jù),用常規(guī)的 CDW 相變,尚不足以解釋電輸運(yùn)結(jié)果。例如,不能解釋伴隨溫度變化而出現(xiàn)的霍爾效應(yīng)符號(hào)變號(hào)現(xiàn)象。CDW ,似乎更可能是一種類液態(tài)的電荷密度空間調(diào)制漲落,而不是準(zhǔn)靜態(tài)下的 CDW 相。這一條,看起來是重要的結(jié)論,在很多超導(dǎo)體系中都有所展現(xiàn)。
Keimer 教授他們證實(shí),包括縱向和霍爾電阻的測量結(jié)果,對(duì)單軸應(yīng)力的依賴很顯著,且與 NMR 和 RXS 的結(jié)果有不一致之處。這里的實(shí)驗(yàn),對(duì)揭開銅基超導(dǎo)中 CDW 本源面紗不無作用。不過,筆者拜讀這一成果后,并未對(duì)如下結(jié)論充滿信心:單軸應(yīng)力下測量到的輸運(yùn)演化特征,可以作為 CDW 的良好測量指針。目前看來,單軸應(yīng)變下的電阻測量,特別是應(yīng)變較大時(shí),也會(huì)對(duì)CDW 的本源帶來畸變效應(yīng),不能算是一個(gè)最理想的探測方案。這一工作,算是揭示 CDW 這類缺乏顯性序參量之量子態(tài)的諸多努力之一。誠然,通過單軸彈阻,展示 CDW 的各向異性和類液態(tài)漲落特征,是這一工作的亮點(diǎn)。而發(fā)展能鑒別 CDW 手性特征的探測方法,應(yīng)是更令人期待的下一步。
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原文標(biāo)題:應(yīng)力之手欲撩開CDW之面紗
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