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對(duì)ZnMn2O4正極材料結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控獲得高性能水系鋅基電池

清新電源 ? 來(lái)源:電化學(xué)人 ? 2023-07-17 10:26 ? 次閱讀
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研究背景

基于鋅插層化學(xué)的水系鋅基電池(AZBBs)由于其高容量(820 mAh g-1)、低氧化還原電位(-0.76 V vs. SHE)、高儲(chǔ)量和低成本而受到廣泛關(guān)注。由于正極材料是制約電池性能的主要因素,因此人們一直在努力探索和設(shè)計(jì)高效的AZBB正極材料。這些陰極材料可大致分為錳基氧化物,釩基氧化物,普魯士藍(lán)類似物和有機(jī)化合物等。這其中,錳基氧化物具有較高的電壓和理論容量。此外,它們價(jià)廉物美,價(jià)態(tài)豐富,因而引起了許多學(xué)者的關(guān)注。回顧鋰離子電池正極材料的發(fā)展歷史,二元金屬氧化物向鋰金屬氧化物的轉(zhuǎn)變有效地提高了電池的充放電性能,并且ZnMn2O4具有與LiMn2O4相似的尖晶石結(jié)構(gòu)以及Zn2+與Li+之間相近的離子半徑(0.06 vs 0.059 nm),可以預(yù)見(jiàn)ZnMn2O4能作為AZBBs的潛在正極材料。但是ZnMn2O4存在錳基材料常見(jiàn)的錳溶解問(wèn)題,以及過(guò)渡金屬氧化物固有的差的電導(dǎo)率的問(wèn)題,那么這些問(wèn)題推動(dòng)了這一領(lǐng)域的不斷研究。

文章簡(jiǎn)介

基于此,本文首次采用Fe摻雜和低價(jià)K摻雜的方法改變了ZnMn2O4的晶體結(jié)構(gòu),制備了雙摻雜ZnMn2O4(本文稱為K,F(xiàn)e-ZMO)作為鋅基電池正極材料。在空心核殼結(jié)構(gòu)的K,F(xiàn)e-ZMO中,K占據(jù)部分Zn位,F(xiàn)e占據(jù)部分Mn位。X射線衍射(XRD)和X射線光電子能譜(XPS)證明摻雜獲得了成功。XPS和光致發(fā)光(PL)光譜證實(shí)了通過(guò)摻雜鉀和鐵所得到的氧缺陷,并且在高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)中也可以直接觀察到氧缺陷的存在。電化學(xué)性能的大幅度提高得益于雙摻雜改善了材料的導(dǎo)電性、離子擴(kuò)散性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。此外,通過(guò)理論計(jì)算進(jìn)一步證明了摻雜和氧缺陷可以誘導(dǎo)電子重排,改善電導(dǎo)率和離子擴(kuò)散。其相關(guān)成果發(fā)表在國(guó)際知名期刊ChemicalEngineering Journal上,題為“Structural Regulation of ZnMn2O4 cathode material by K,Fe-Double doping to improve its rate and cycling stability for rechargeable aqueous zinc-based batteries”。

特色要點(diǎn)

要點(diǎn)一:通過(guò)精修后的XRD圖可以證實(shí)K,F(xiàn)e雙離子的成功摻雜,這其中K占據(jù)部分Zn位,F(xiàn)e占據(jù)部分Mn位,進(jìn)一步擴(kuò)大了ZnMn2O4晶體的晶面層間距,有利于Zn2+的快速脫插層。此外,由于K,F(xiàn)e離子的雙摻雜導(dǎo)致錳酸鋅產(chǎn)生了一定程度的晶格畸變,導(dǎo)致氧空位的生成,促進(jìn)了電子排列再分布,增強(qiáng)了正極材料的導(dǎo)電性能

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圖1. (a)Rietveld精修的K,F(xiàn)e-ZMO的XRD圖譜。(b)K,F(xiàn)e-ZMO晶體結(jié)構(gòu)示意圖。K,F(xiàn)e-ZMO的(c,d)SEM和(e)TEM圖像和元素映射圖。(f)(e)中選定范圍的放大圖。(g,h)對(duì)應(yīng)于(f)中兩個(gè)區(qū)域的高分辨率TEM圖像

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圖2. (a)K,F(xiàn)e-ZMO的Fe 2p和(b)K 2p高分辨XPS光譜。K,F(xiàn)e-ZMO和ZMO的(c)Mn 2p和(d)O 1s XPS光譜比較。(e)K,F(xiàn)e-ZMO和ZMO的拉曼光譜。(f)K,F(xiàn)e-ZMO和ZMO的熒光光譜。(g)K,F(xiàn)e-ZMO的高分辨透射電鏡圖像(插圖為晶體結(jié)構(gòu))

要點(diǎn)二:作者分別制備了單一K摻雜和Fe摻雜的ZMO材料,發(fā)現(xiàn)K摻雜占據(jù)部分Zn位,是導(dǎo)致雙摻雜時(shí)正極倍率性提升的主要因素,而Fe摻雜占據(jù)部分Mn位,穩(wěn)定了材料的整體結(jié)構(gòu),是導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性提升的主要因素

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圖3. (a)K,F(xiàn)e-ZMO和ZMO在0.1 mV s-1掃描速度下的CV曲線的第2圈(插圖為不同掃描速率下的過(guò)電位)。(b)在0.1 A g-1下第20個(gè)循環(huán)的恒流充放電曲線。K,F(xiàn)e-ZMO和ZMO在(c)0.1 A g-1,(d)0.5 A g-1下循環(huán)性能的比較。(e)根據(jù)不同電流密度下的放電曲線計(jì)算的特定容量。(f)K,F(xiàn)e-ZMO在不同電流密度下的充放電曲線。(g)K、Fe-ZMO和ZMO的長(zhǎng)循環(huán)性能

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圖4. (a)在100 mA g-1下第50次充放電時(shí)K,F(xiàn)e-ZMO和ZMO的Nyquist圖(插圖為模擬電路圖)。(b)K、Fe-ZMO和ZMO體相的TDOS。(c)K,F(xiàn)e-ZMO在不同掃描速率(0.1,0.2,0.3,0.4,0.5 mV s-1)下的CV曲線,(d)來(lái)源于K,F(xiàn)e-ZMO的CV曲線中的氧化還原峰的峰值電流(IP)與掃描速率(v1/2)曲線的平方根的線性擬合結(jié)果。(e)K,Fe-ZMO和ZMO的電子密度差異圖

要點(diǎn)三:當(dāng)完全放電(0.8 V)時(shí),Mn4+峰值強(qiáng)度變?nèi)酰琈n3+峰值強(qiáng)度明顯強(qiáng)于完全充電(1.8 V) ,表明容量來(lái)源于錳離子的價(jià)態(tài)變化,令人驚訝的是,完全充電和完全放電的 O 1s的特征XPS峰表現(xiàn)出明顯的氧缺陷,這可能是K,F(xiàn)e-ZMO具有優(yōu)異電化學(xué)性能的原因之一。此外,ZnSO4[ Zn (OH)2]3·5H2O 和 Mn-O-H 信號(hào)也可以在完全放電狀態(tài)下觀察到,這可能是由Zn2+和H+共嵌入引起的

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圖4. (a)電壓-容量曲線。(b)K,F(xiàn)e-ZMO在不同充放電狀態(tài)下的非原位XRD圖譜和(c)非原位XRD放大圖譜。(d)電感耦合等離子體發(fā)射光譜法測(cè)定不同循環(huán)后2 M硫酸鋅電解質(zhì)中錳的溶出濃度。(e)計(jì)算K、Fe-ZMO和ZMO的生成能(以eV表示)

總結(jié)

綜上所述,鐵、鉀雙摻雜ZnMn2O4作為ZBB陰極材料可以實(shí)現(xiàn)高比容量和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。通過(guò)摻雜鐵和鉀改善了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和電化學(xué)性能,獲得了氧缺陷。此外,這種改性促進(jìn)了電子排列的再分布,增強(qiáng)了電子的輸運(yùn)和Zn2+的擴(kuò)散。同時(shí),K,F(xiàn)e-ZMO的低生成能表明這種結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定。測(cè)試結(jié)果表明,在1.5 A g-1條件下,Zn/K、Fe-ZMO電池的容量可達(dá)104.3 mAh g-1。此外,在0.1 A g-1的低電流密度下,在50個(gè)循環(huán)中可以獲得221.2 mAh g-1的容量,并且在1.0 A g-1下500個(gè)循環(huán)后具有88.1%的容量保持率,顯示出優(yōu)異的電化學(xué)性能,因此在ZBBs領(lǐng)域擁有巨大的潛力。





審核編輯:劉清

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原文標(biāo)題:協(xié)同作用!通過(guò)K,F(xiàn)e雙摻雜對(duì)ZnMn2O4正極材料結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控獲得高性能水系鋅基電池

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