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研究X射線,又一篇Nature!

半導體技術情報 ? 來源:半導體技術情報 ? 2023-07-17 17:16 ? 次閱讀

質子轉移是水相化學中最基本的事件之一,也是超快電子動力學和結構動力學耦合的典型例子。在飛秒時間尺度上解開電子和核動力學的糾纏仍然是一個艱巨的挑戰,特別是在液相,生化過程的自然環境中。

有鑒于此,蘇黎世聯邦理工學院Hans Jakob W?rner等人利用桌面水窗X射線吸收光譜的獨特特性,揭示了水溶液中電離尿素二聚體的飛秒質子轉移動力學。在從頭算量子力學和分子力學計算的幫助下,利用X射線吸收光譜的元素特異性和位點選擇性,展示了除了質子轉移之外,尿素二聚體的后續重排和相關的電子結構變化如何可以用位點選擇性來識別。這些結果表明,平板射流、臺式X射線吸收光譜在闡明生物分子體系的溶液超快動力學方面具有相當大的潛力。

實驗概述

作者展示了實驗方案,其中覆蓋碳和氮K邊緣的寬帶軟X射線(SXR)探針脈沖聚焦在亞微米薄的液體平板樣品上。傳輸的SXR輻射由使用可變線間距光柵和電荷耦合裝置(CCD)X射線照相機的光譜儀記錄。一個持續時間約為30 fs的400 nm脈沖作為泵浦脈沖,在液體樣品中誘導多光子電離,強度約為1 × 1014 W cm?2,結果支持將所有觀察到的動力學歸為尿素,并排除了等離子體誘導化學的可測量影響。通過將實驗碳和氮的前邊緣峰與先前的同步加速器數據對齊,對實驗光譜進行了校準。光電離樣品的所有前邊緣吸收特性都源于泵浦脈沖產生的價空位的允許躍遷。

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圖1 概述實驗裝置

實驗結果概述

作者展示了10 M和5 M濃度的尿素水溶液在2 ps時間窗內記錄的時間分辨?OD譜。5M溶液和10M溶液獲得的結果之間的主要區別在于,在后者數據的寬吸收特征之上出現了額外的吸收帶,該吸收帶出現在286.5-287 eV范圍內,轉移到287.5 eV左右,同時強度增加。在高濃度下對這一特征的唯一觀察表明,它起源于通過氫鍵連接到其他尿素分子的尿素分子。通過模擬幾種尿素單體和二聚體構象的價離動力學,并計算了它們相應的時間分辨XAS光譜,觀察到一小部分使用尿素二聚體作為QM區域的軌跡發生了質子轉移反應。

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圖2 實驗和理論結果概述

質子轉移帶分析

進一步顯示了質子轉移帶區域的實驗XAS光譜的放大圖,并利用計算結果很好地解釋了觀察結果。計算結果與實驗數據吻合得很好,但實驗數據顯示,早期的吸收帶是單一的,其中兩個吸收帶可以歸因于來自較低軌道的電離。六個最高的分子軌道的結合能范圍僅為約2ev。實驗測得的衰減時間為290?±?22?fs的帶ii歸屬于計算得到的HOMO和HOMO - 3電離二聚體的衰減時間分別為114?±?2?fs和143?±?1?fs的帶ii。實驗和計算結果的差異表明測量既捕獲了實時動力學,也捕獲了受擴散過程限制的延遲動力學,而QM/MM計算旨在隔離動力學。QM/MM計算捕獲了發生在短時間尺度上的質子轉移動力學,但并不用于描述由擴散引起的長時間尺度的反應動力學。

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圖3 質子轉移帶的詳細分析

電子結構重排

質子轉移是電子動力學和核動力學強耦合的一個典型例子。因此,探索時間分辨XAS對這種動力學的特定靈敏度是很有趣的。作者顯示了質子轉移過程中HOMO電離尿素二聚體的QM/MM軌跡快照。電離后,電子價空穴定位在一個尿素分子上,隨后將其一個質子提供給鄰近的尿素分子,之后發生二聚體幾何結構的重排。質子轉移帶的吸收截面隨時間的增加直接反映了碳原子上電子空穴振幅的逐漸發展。水窗中的時間分辨XAS能夠從質子轉移的影響中分離出溶劑化分子電子結構的動態演變,XAS躍遷能量的向上移動也可以預期是分子系統中質子轉移過程的一般特征。

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圖4 瞬態XAS中電子和結構重排的分離

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