01 邁進鈮酸鋰谷

近年來，量子光學得到了迅速發展，不僅僅表現在量子物理基礎研究取得一系列突破，光量子信息也逐步走出實驗室，并最終走向產業應用。量子光學研究的進一步深入和光量子信息實用化的關鍵在于光量子集成技術的突破，采用光量子集成器件替代體塊光學元件，有望大大縮小量子光路的體積、重量，在有限的尺寸內完成所需的功能，最終實現集光子態產生、調控、存儲、探測于一體的全功能集成光量子芯片。

為了實現這一目標，人們發展了以硅、氧化硅、氮化硅、鈮酸鋰等材料為襯底的光量子集成技術，演示了具有不同功能的光量子集成器件及芯片[1，2]。其中鈮酸鋰材料具有透明波段寬、吸收損耗低、抗光學損傷閾值高等特點，尤其是同時具有很高的非線性光學、電光、聲光、熱光系數，在經典光學研究中就已經被認為是理想的光子集成襯底材料[3，4]。經過數十年的發展，人們已經掌握了一系列基于鈮酸鋰的微加工技術，能夠基于準相位匹配原理和疇工程技術設計制備光學超晶格等人工微結構材料[5]；通過鈦擴散、質子交換等技術加工低損耗的光學波導[6]；近年來人們又基于智能剝離技術研發了鈮酸鋰薄膜和相關器件的加工工藝，大大縮小了鈮酸鋰功能器件的體積，使大規模鈮酸鋰光子集成成為可能[7，8]。目前鈮酸鋰集成器件已經能夠實現高效率光學頻率轉換[9，10]、高速低功耗電光調制[11]、聲光調制[12]、高性能射頻濾波[13]、微腔光學頻率梳產生[14]等功能集成。為此，美國哈佛大學發表了題為“Now entering，Lithium Niobate Valley”的報道[15]，指出：“鈮酸鋰材料對于光子學的意義，等同于硅材料對于電子學的意義。”鈮酸鋰集成器件不僅大大推動了經典集成光學技術的發展，對于光量子集成也具有重要意義[16，17]，它極大地豐富了量子集成器件的“工具箱”，可以實現高碼率量子光源產生、高速高保真度光子態操控、高效率單光子頻率轉換等功能，并有望實現全集成的光子頻率態操控、確定性多光子態產生、光子態存儲和探測，為全集成的有源光量子芯片提供了一種可能的方案，如圖1所示。

圖1 全功能集成的有源光量子芯片

本文將回顧鈮酸鋰基高性能光量子器件和光量子集成芯片的研究進展，并對其在未來光量子信息時代的機遇與挑戰進行探討。

02 鈮酸鋰基光量子集成器件：全功能集成的基石

2.1 鈮酸鋰基量子光源

量子光源是光量子信息的核心資源。目前光子態制備最常用的辦法是基于自發參量下轉換的雙光子態制備，在這個過程中一個高頻光子通過非線性光學作用轉換為兩個低頻光子，由于能量守恒和動量守恒條件的約束，這兩個光子具有內稟的非經典關聯或者糾纏特性。鈮酸鋰材料具有很高的非線性系數，并且人們已經發展了完善的鈮酸鋰基光學超晶格和低損耗波導等光學微結構的制備技術，可以充分利用材料最高的非線性光學系數，實現很高的光子產率。更重要的是，利用準相位匹配原理和疇工程設計，人們能夠通過光學微結構設計對光子態進行調控[18]，如圖2(a)所示，光學超晶格中產生的光子態波函數可以寫成

其中分別是泵浦和信號、閑頻光子波矢，ψ0是歸一化常數，是產生算符，表示真空態，是疇結構對應的動量空間的倒格矢，動量守恒條件由表示。因此人們可以通過對微疇結構進行人工調控來改變倒格矢，從而實現光子態的產生和調控集成的量子光源。光學超晶格不僅限于周期結構，南京大學、斯坦福大學、波士頓大學等團隊已經成功研發了準周期[19]、多周期[20]、非周期[21]和不同結構的二維光學超晶格[22，23]，如圖2(b)所示，實現了若干時間能量糾纏光源、路徑糾纏光源的高效率制備和頻譜、空間分布等維度的集成化調控，展示了利用光學超晶格集成量子光源實現復雜光量子態的能力。

圖2 基于光學超晶格的集成量子光源 (a)光學超晶格集成量子光源示意圖；(b)二維光學超晶格實物照片[23]；(c)基于鈮酸鋰薄膜波導的單通量子光源[28]；(d)基于鈮酸鋰薄膜波導微環諧振腔的集成量子光源[32]

除了體塊光學超晶格之外，鈮酸鋰基的光學波導技術經過數十年的發展也已經完善，包括質子交換波導、鈦擴散波導和鈮酸鋰薄膜波導等。這些波導都可以實現光場局域，使鈮酸鋰基光量子集成芯片成為可能。對量子光源來說，波導器件的引入能夠進一步提升光子產率。日內瓦大學團隊在2001年首次實現了基于質子交換鈮酸鋰光波導的高亮度糾纏光源，光子對產率達到約7.5×109Hz/mW[24]。南京大學、德國帕德博恩大學的團隊也完成了基于質子交換和鈦擴散光學超晶格波導的糾纏光源制備，糾纏維度包括路徑[25]、偏振[26，27]等多個自由度。

另一方面，基于鈮酸鋰薄膜的光學波導具有更小的截面尺寸和更大的折射率對比度，有望進一步提升光子產率和縮小器件尺寸，實現高集成度的光量子芯片。2021年，南京大學和中山大學團隊合作，制備了基于鈮酸鋰薄膜波導的時間—能量糾纏光源[28]，如圖2(c)所示，實現了2.79×1011Hz/mW的光子產率，這是目前單通非線性光學波導中產率最高的集成量子光源。此外，亞微米疇結構的光學超晶格波導能夠實現反向準相位匹配，大大壓窄光子對的線寬[29]，有望用于量子存儲兼容的雙光子源產生和遠距離光子態傳輸。2020年德國帕德博恩大學團隊完成了小周期極化的鈦擴散鈮酸鋰光學超晶格波導制備[30]，實驗驗證了線寬僅GHz量級的片上雙光子光源制備。

將光學超晶格波導與諧振腔相結合也能夠用于窄帶雙光子光源制備，與單通光學超晶格波導相比，進一步提升了光子對生成的亮度(單位帶寬的光子對產率)。2015年，德國帕德博恩大學團隊通過在鈦擴散鈮酸鋰波導的端面鍍高反膜形成法布里—珀羅諧振腔，實現了亮度達3×104Hz/(mW·MHz)的非簡并單縱模集成量子光源[31]。2020年，史蒂文斯理工學院團隊通過在鈮酸鋰薄膜波導上制備小半徑的微環諧振腔，制備了高亮度、高純度、低信噪比的量子光源，實現了約1.4×106Hz/(mW·MHz)的高亮度，并用于預知單光子源[32]，如圖2(d)所示。

目前鈮酸鋰基量子光源已經展示了其高亮度、高集成度等特點，為有源集成的光量子芯片制備打下了很好的基礎。

2.2 鈮酸鋰基光子態操控

實現光子態的高速率、高保真度集成操控是光量子集成的關鍵。基于光量子集成器件能夠實現片上路徑、偏振、頻率等多自由度的態操控，相比基于體塊光學元件的量子光路大大縮小了體積和重量，同時實現了更高的干涉穩定度，對于提升量子態操控的集成度具有重要意義。與其他襯底材料相比，鈮酸鋰基的量子集成器件可以通過電光、聲光、熱光等效應，在不引入額外損耗的前提下實現對光子態的高速調控，尤其是采用片上電光調制器能夠實現對光子頻率的調控，有望解鎖具有無限維度的頻率自由度并加以利用，極大地拓展光量子信息的可用資源。

早在2012年，英國布里斯托大學的研究者就已經基于鈦擴散鈮酸鋰波導制備了可電控的量子干涉光路，實現了光子態偏振和路徑維度的動態操控[33]。此后，德國帕德博恩大學的研究者們進一步實現了基于鈦擴散鈮酸鋰波導的片上時序動態操控[34]。今年最新的工作來自丹麥哥本哈根大學和德國明斯特大學的研究者們，他們利用鈮酸鋰薄膜集成平臺制備了可編程量子干涉儀，可以實現包括片上雙光子干涉、單光子確定性路徑轉換及結構更為復雜的雙光子量子比特干涉在內的若干光子態快速操控功能[35]，如圖3(a)所示，展示了鈮酸鋰基光子態操控器件的應用潛力。

圖3 鈮酸鋰基片上單光子操控器件 (a)基于鈮酸鋰薄膜的可編程量子干涉儀[35]；(b)可用于頻率編碼光子態操控的鈮酸鋰集成電光調制頻率分束器[9]

光子頻率調控是鈮酸鋰基光量子調控的一大特色。2018年，來自美國普渡大學和橡樹嶺國家實驗室的團隊利用基于鈮酸鋰波導的電光調制器及空間光脈沖整形器實現了首個頻率自由度的單比特量子門(阿達瑪門)，光子態操控保真度高達0.9999以上[36]。2019年，該團隊進一步完成了不同頻率之間的耦合，實現了頻率自由度的雙比特量子門(控制非門)，保真度可以達到0.91[37]。2021年，美國哈佛大學研究人員基于鈮酸鋰薄膜集成平臺，利用一對耦合的微環實現了可調諧的全片上頻率分束器，若將其應用于光量子信息，在無需外加脈沖整形器的情況下即可實現對單個量子比特的任意操控[9]，如圖3(b)所示。

2.3 鈮酸鋰基單光子頻率轉換

在量子光學與光量子信息應用中，不同功能對于光子頻率有不同的要求：1.5 μm附近的通信波段適合在光纖和自由空間介質中進行遠距離的傳輸需要；可見光到近紅外波段的光子能夠滿足高性能、小型化的硅單光子探測器需要；量子存儲需要光子波長處于對應的原子能級附近。如果能夠實現高效率的單光子頻率轉換，就能夠滿足不同功能的量子光學需求，推動信息系統構建[38]。鈮酸鋰基集成器件高效率、低損耗的特性使其成為單光子頻率轉換的天然選擇。這方面的研究始于體塊材料的鈮酸鋰光學超晶格[39，40]，近年來基于光學超晶格波導的鈮酸鋰基集成器件也日趨成熟，受到日益重視。更大的集成度帶來了更高的轉換效率，在特定泵浦激光作用下可以實現近100%的單光子頻率轉換。

斯坦福大學團隊于2004年首次在質子交換鈮酸鋰波導平臺上實現了通信波段到可見光波段的單光子頻率上轉換器件，器件有效長度4.8 cm，在片上泵浦功率約88 mW時實現了高達82%的片上頻率轉換效率[41]。此后，斯坦福大學、中國科學技術大學、慕尼黑大學等團隊也紛紛進入這一領域，采用鈦擴散和質子交換波導都實現了很高的單光子頻率轉換效率[42—45]，部分器件已經實用，用于近紅外波段單光子探測、遠距離量子存儲單元的糾纏、原子—光子糾纏的遠距離分發等應用。

圖4 基于鈮酸鋰薄膜波導的頻率轉換器件示意圖，其中插圖為轉換波導的電鏡照片

2023年，中國科學技術大學研究團隊制備了首個基于鈮酸鋰薄膜波導的單光子頻率上轉換器件，在僅5.3 mm的有效作用長度下，實現了73%的片上光子頻率轉換效率，片上泵浦激光強度約310 mW[10]，如圖4所示。該結果表明基于鈮酸鋰薄膜器件進行單光子頻率轉換是可行的。如果能夠進一步提升器件制備質量，則有望大大降低確定性單光子頻率轉換所需的泵浦功率，甚至實現二極管激光器直接泵浦的確定性單光子頻率轉換。鈮酸鋰薄膜單光子頻率轉換器件特別適合用于全片上的光子頻率轉換，如果用做獨立器件使用還需要解決輸入輸出損耗問題，從而實現高系統效率。

2.4 鈮酸鋰基單光子存儲

量子態是光量子信息的載體，實現光子態的存儲對于遠距離量子通信等應用具有重大意義。單光子存儲器可以分為僅需提供較短存儲時間的“單光子緩沖器”，及可長時間保持光子態存儲狀態的單光子存儲器。單光子緩沖器通常無需對編碼信息光子態的性質進行改變，僅利用集成可控的延時線、布拉格光柵、光學微腔等操控器件實現對光子態時序的延遲。對于光子態更長時間的存儲需求，則需要將光子中編碼的信息轉移到相對穩定的原子中來實現。

對于單光子緩沖器，帕德博恩大學團隊基于鈦擴散鈮酸鋰波導已初步實現了全片上的可控延時結構，可控時長約皮秒量級[34]。鈮酸鋰薄膜波導具有更高的集成度和更低的傳輸損耗，目前研究者們已實現了米級的低損耗延時波導[46]、品質因子(Q)達到億量級的光學微腔[47]等集成結構，支持實現具有實際應用價值的片上緩沖器。今年，來自丹麥科技大學和中山大學的研究者們實現了基于鈮酸鋰薄膜的可控延時結構，實現了納秒量級的集成可控單光子緩沖[48]，如圖5(a)所示。

圖5 基于鈮酸鋰薄膜的單光子緩沖器(a)[48]和單光子存儲器(b)[49]

對于單光子存儲器，早在2007年，瑞士日內瓦大學和德國帕德博恩大學的研究人員就首次在鈦擴散波導中證明了通過稀土離子摻雜實現光子態存儲的可行性[49]。此后，研究者們又開發了若干種類離子摻雜的技術[50]，不同的離子擁有不同的躍遷能級，可以實現對不同波段光子態的存儲。今年最新的工作，美國馬里蘭大學的研究人員已實現將稀土離子摻雜到鈮酸鋰薄膜的技術突破，研制了基于鈮酸鋰薄膜光芯片的單光子存儲器，實現了超過100 MHz的存儲帶寬和長達250 ns的存儲時間[51]，如圖5(b)所示，為未來進一步實現全集成的鈮酸鋰基光量子芯片提供了技術支撐。

2.5 鈮酸鋰基異質集成器件

人們使用鈮酸鋰集成器件能夠實現光子態產生、調控、頻率轉換和存儲，全功能的量子芯片還需要將泵浦激光和單光子探測器進行片上集成，只依靠鈮酸鋰材料難以滿足這些要求，可以引入其他材料，通過鈮酸鋰基異質集成的方法實現。

III-V族半導體材料是人們常用的激光增益材料，因此將半導體材料與鈮酸鋰異質集成能夠滿足量子光源泵浦光的要求。2022年，哈佛大學與劍橋大學的研究者們利用倒裝芯片熱壓接合，將磷化銦基的分布式反饋(DFB)激光器與鈮酸鋰薄膜調制器進行集成，實現了高功率、低噪聲、快調諧的片上集成激光器[52]，如圖6(a)所示。2023年，中山大學研究團隊利用晶片鍵合技術，實現了晶圓級鈮酸鋰器件與III-V族半導體激光器的混合集成[53]。此外，羅切斯特大學和華東師范大學等研究團隊也發展了有源和無源器件的拼接技術，用于鈮酸鋰基的激光器制備[54，55]。這些片上激光器為鈮酸鋰基量子光源的泵浦激光集成提供了新的思路。

圖6 鈮酸鋰基異質集成器件 (a)異質集成的鈮酸鋰基窄線寬激光器[52]；(b)鈮酸鋰基單光子探測器[56]，其中上圖為NbN與鈮酸鋰薄膜的異質集成結構示意圖，下圖為器件電鏡圖

鈮酸鋰基單光子探測的研究目前主要集中在超導納米線與鈮酸鋰芯片的集成。2020年，耶魯大學團隊首次將NiN超導納米線單光子探測器集成在鈮酸鋰薄膜波導之上，實現了46%的單光子探測效率[56]，如圖6(b)所示。2021年，德國明斯特大學團隊同時將NbTiN超導納米線單光子探測器與電光調制光子態操控器件集成到了基于鈮酸鋰薄膜波導的網路上，在低溫環境下實現了靜態可重構的鈮酸鋰集成單光子探測器，調制速度達到了1 GHz，探測效率約27%[57]。同年，德國帕德博恩大學團隊利用倏逝波耦合實現了非晶WSi納米線與鈦擴散鈮酸鋰波導的貼片集成，驗證了基于鈮酸鋰弱波導體系實現集成單光子探測器的可行性[58]。上述結果證明低溫下工作的鈮酸鋰基超導探測器是可行的，這為全集成的鈮酸鋰光子芯片補上了重要一環，當然低溫下量子光源、光子態操控器件的性能尚有待驗證。

目前，人們已經發展了若干鈮酸鋰基異質集成的加工方法，能夠通過半導體等材料與鈮酸鋰的異質集成，實現片上泵浦激光和單光子探測等功能集成，進一步拓展了鈮酸鋰基光量子集成的能力。

03 鈮酸鋰基光量子集成芯片

綜上，鈮酸鋰基光量子集成“工具箱”[59]已經完善，高性能的集成光源、集成光子態調控、光子頻率轉換器件已經發展成熟，片上單光子探測器、存儲器也獲得了一定發展，這為多功能有源集成的鈮酸鋰光量子芯片制備提供了基礎。

目前，鈮酸鋰基光量子芯片的研究已經取得了一定的成果。2014年，南京大學團隊將量子光源與路徑干涉器件集成在同一個質子交換鈮酸鋰芯片上，制備了首個鈮酸鋰基光量子芯片[25]。如圖7(a)所示，該芯片通過糾纏光源、光子干涉儀、電光調制等功能器件的同片集成，實現了兩種路徑糾纏光子態的高效率產生及快速切換功能演示。2018年，帕德博恩大學團隊利用鈦擴散鈮酸鋰波導，實現了集糾纏光子對產生和電控偏振態調控為一體的集成光量子芯片[34]，如圖7(b)所示。利用片上光子態偏振切換傳輸，該團隊實現了動態可調光延遲，可調范圍達12 ps，并以此為基礎演示了全集成的片上雙光子干涉實驗。

圖7 鈮酸鋰基光量子集成芯片 (a)首個鈮酸鋰有源集成光量子芯片[25]，其中左圖為芯片示意圖，右圖為實物照片；(b)鈮酸鋰基偏振及時間控制芯片[34]；(c)基于鈮酸鋰薄膜的確定性單光子相互作用方案[60]

今后，鈮酸鋰薄膜器件等技術的發展為更大規模的鈮酸鋰光量子集成提供了基礎，而鈮酸鋰基光量子芯片中電光、聲光、熱光等豐富的光子態高速調控方式也將在可重構的量子光路構建中發揮巨大作用，推動光計算、微波光學和量子光學等應用的突破。除了這些可以預見的發展之外，未來鈮酸鋰光量子集成還有望突破單光子相互作用這一根本難題。南京大學團隊最近發表的一項理論研究表明[60]，基于鈮酸鋰薄膜的光量子芯片有可能實現基于級聯確定性單光子下轉換的確定性多光子光源，所需器件的指標處于現有鈮酸鋰薄膜器件加工的能力范圍之內，如圖7(c)所示。該方案也為確定性的光子間相互作用乃至確定性雙光子邏輯門的構建提供了理論依據，一旦實驗上成功實現，就有望對光量子信息的應用產生重要影響。

04 機遇與挑戰

經過近20年的發展，鈮酸鋰基集成器件已經展示了其在光量子集成應用的突出優勢，實現了目前最高亮度的雙光子光源、多自由度和高維度的光子態高速動態調控和最高效率的單光子頻率轉換，在量子光學、光量子信息等領域的基礎研究與應用中發揮了重要的作用；利用摻雜、異質集成等技術，人們實現了鈮酸鋰基單光子探測器、存儲器、激光器等集成器件的突破，為進一步實現鈮酸鋰基量子集成芯片奠定了基石。

近年來，隨著鈮酸鋰薄膜器件的成功制備和飛速發展，鈮酸鋰基集成器件迎來了新的機遇，有望在光信息時代發展中成為下一代的光學“硅”。目前，鈮酸鋰薄膜器件在高效率光學頻率轉換、高速低功耗電光調制、聲光調制、高性能射頻濾波、微腔光學頻率梳產生等經典領域已取得重要突破，引起了學術與產業界的廣泛關注。在光量子集成方向，鈮酸鋰薄膜器件有望實現片上光子頻率態的直接調控，解鎖具有無限維度的光子頻率自由度的開發應用；實現確定性的多光子態制備和確定性的光子間相互作用，突破片上多光子比特產生和調控；并最終實現全功能集成的量子芯片。

為了實現上述目標，關鍵在于高質量鈮酸鋰集成器件的設計、制備和多器件大規模集成。鈮酸鋰薄膜有望實現低損耗、高集成的光量子芯片，其制備依賴于高精度的微納加工技術，需要進一步完善器件制備技術并實現針對性的薄膜器件優化設計。未來，晶圓級光量子芯片制備是一大挑戰，需要從大尺寸鈮酸鋰晶體生長、高品質鈮酸鋰薄膜制備及晶圓級光量子器件加工的全鏈條進行工藝優化與技術拓展。鈮酸鋰基量子集成技術的未來發展道路曲折且具有挑戰，但材料優異的光電特性為未來高性能量子芯片，特別是多光子、高維度量子芯片的實現提供了一種極佳的可能。

審核編輯：劉清