本文簡單介紹了光頻梳的概念以及該領(lǐng)域的一項最新研究進(jìn)展——腔增強(qiáng)光聲雙光梳光譜。

研究背景

近二十年來，光學(xué)頻率梳（光頻梳）光譜已經(jīng)發(fā)展成為精密光譜和計量學(xué)、光譜激光雷達(dá)、環(huán)境監(jiān)測以及高光譜全息成像等眾多領(lǐng)域的強(qiáng)大工具。得益于一系列等間隔、高相干的頻率譜線，光頻梳可以提供極高分辨率的分子寬光譜信息，為高精密光譜測量開啟了新的大門。

雙光梳光譜采用兩個具有微小重復(fù)頻率差的光頻梳光源進(jìn)行異步光學(xué)取樣，通過多外差干涉反演目標(biāo)分子的光譜信息，展現(xiàn)出高分辨率、寬帶覆蓋和快速測量等優(yōu)點。國際上，以美國國家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院（NIST）和德國馬克斯·普朗克量子光學(xué)研究所（MPQ）為代表的研究機(jī)構(gòu)在該領(lǐng)域做出了許多開創(chuàng)性研究。然而，傳統(tǒng)雙光梳光譜從激光穿過待測樣品的透射光中提取光譜信息，存在嚴(yán)重的光學(xué)背景干擾，而有限的氣體吸收長度也限制了探測靈敏度。這種直接光梳探測手段往往依賴于高帶寬的光電探測器、高速數(shù)據(jù)采集卡等硬件設(shè)備，以及復(fù)雜的光譜解析技術(shù)，嚴(yán)重限制了雙光梳光譜的廣泛應(yīng)用。

創(chuàng)新研究

近日，有研究人員提出并驗證了腔增強(qiáng)光聲雙光梳光譜（Cavity-enhanced photoacoustic dual-comb spectroscopy）的概念，如圖1所示。采用光學(xué)腔增強(qiáng)方法突破光頻梳的梳齒能量瓶頸，實現(xiàn)近1000 倍的光功率增強(qiáng)；設(shè)計了獨特的竹笛式寬帶聲學(xué)腔，實現(xiàn)超過5 kHz的聲學(xué)放大，相比于傳統(tǒng)光聲探測的石英音叉器件，響應(yīng)帶寬提高三個量級。基于該方法，實驗測量了乙炔、氨氣和一氧化碳三種氣體在整個C波段的光譜信息，展示了ppb量級的探測靈敏度。

圖1 腔增強(qiáng)光聲雙光梳光譜概念圖

研究人員采用電光調(diào)制雙光梳光源，借助雙光梳每一對梳齒的外差拍頻，對氣體分子激光吸收實現(xiàn)特定頻率的強(qiáng)度調(diào)制；產(chǎn)生不同頻率的聲波信號，通過傅里葉變換反演獲得分子光譜信息。由于光聲效應(yīng)與光梳功率成正比，通過激光鎖頻技術(shù)成功將兩組光梳同時耦合進(jìn)光學(xué)腔（精細(xì)度>4000），使得每個光腔縱模對應(yīng)一對光學(xué)梳齒（圖2插圖），實現(xiàn)雙光梳光功率的顯著放大。為了保證光學(xué)腔的長期穩(wěn)定性，選擇乙炔分子在1531 nm處的分子吸收線為光學(xué)頻率基準(zhǔn)，實現(xiàn)光學(xué)腔和分子吸收線的鎖定（圖2）。

圖2 實驗裝置示意圖

寬帶聲學(xué)腔是實現(xiàn)光聲雙光梳光譜的核心元件，也是該領(lǐng)域的一個瓶頸問題。受中國傳統(tǒng)樂器竹笛的啟發(fā)，研究人員優(yōu)化了傳統(tǒng)聲學(xué)共鳴管的聲學(xué)邊界設(shè)計，并增加了聲波信號探測點，使得疊加輸出的聲波信號具有寬帶和平坦的頻率響應(yīng)特性，滿足光聲雙光梳探測的需求（圖3）。最終，腔增強(qiáng)的每對光學(xué)梳齒與氣體分子作用后，同時激發(fā)出超過200個不同頻率的聲波，并且等間隔地分布在聲學(xué)腔的3-dB帶寬放大范圍內(nèi)。

圖3 寬帶聲學(xué)共鳴管結(jié)構(gòu)和頻率響應(yīng)特性

基于該新型雙光梳光譜系統(tǒng)，研究人員實驗測量了乙炔（10 ppm）、氨氣（50 ppm）和一氧化碳（1%）等氣體超過5 THz（40 nm）的光譜信息，與HITRAN標(biāo)準(zhǔn)光譜數(shù)據(jù)庫高度一致（圖4）。以乙炔為例評估其探測靈敏度，該系統(tǒng)的最低探測下限為0.6 ppb，對應(yīng)噪聲等效吸收系數(shù)達(dá)到7×10-10 cm-1。因此，實驗結(jié)果證明腔增強(qiáng)光聲雙光梳光譜技術(shù)兼具寬波段和超高靈敏的探測能力，為高精密光頻梳光譜的廣泛應(yīng)用提供了重要技術(shù)支撐。

圖4 乙炔（10 ppm）、氨氣（50 ppm）和一氧化碳（1%）光譜測量結(jié)果

前景展望

腔增強(qiáng)光聲雙光梳光譜在當(dāng)前光頻梳光譜領(lǐng)域展現(xiàn)了領(lǐng)先的探測性能，可以實現(xiàn)寬波段范圍內(nèi)更靈敏的快速光譜分析，其無背景的光聲探測方式有助于應(yīng)對極端復(fù)雜的測量環(huán)境。結(jié)合光聲多物理場耦合設(shè)計、MEMS技術(shù)和集成光學(xué)，基于該光譜方法的系統(tǒng)性能和環(huán)境適應(yīng)性將不斷提高。隨著中紅外光梳光源的發(fā)展，腔增強(qiáng)光聲雙光梳光譜有望進(jìn)一步拓展到中紅外指紋光譜區(qū)，實現(xiàn)無與倫比的靈敏度和更豐富的分子探測能力，為基于激光光譜技術(shù)的前沿科學(xué)探索和面向國家重大需求的大型工程應(yīng)用提供可行性方案。






審核編輯：劉清