中紅外（MIR）吸收光譜技術(shù)在痕量檢測、紅外遙感和醫(yī)學(xué)診斷等諸多領(lǐng)域具有重要應(yīng)用，不斷提高探測靈敏度對于滿足低照度應(yīng)用場景具有重要意義。然而，現(xiàn)存中紅外探測器在室溫下噪聲較大，嚴(yán)重限制了傳統(tǒng)光譜儀的探測靈敏度。此外，免掃描（scanning-free）中紅外光譜儀通常需要焦平面探測陣列，不僅造價昂貴，光譜分辨率也受到像素規(guī)模的嚴(yán)重限制。因此，在室溫條件實現(xiàn)兼具寬光譜、高靈敏度和高分辨率的中紅外光譜探測長期以來都頗具挑戰(zhàn)。

據(jù)麥姆斯咨詢報道，華東師范大學(xué)黃坤研究員和曾和平教授團隊聯(lián)合上海大學(xué)郭海潤教授與上海理工大學(xué)梁焰副教授課題組，設(shè)計研發(fā)了寬帶中紅外單光子時間拉伸光譜測量系統(tǒng)，利用高保真頻率上轉(zhuǎn)換與時間相關(guān)光子計數(shù)技術(shù)，獲得了具備單光子靈敏度和亞波數(shù)光譜分辨率的優(yōu)越性能。

相關(guān)研究成果以“Single-Photon Time-Stretch Infrared Spectroscopy”為題發(fā)表于Laser & Photonics Reviews期刊。論文第一作者為Ben Sun，通訊作者為黃坤研究員和曾和平教授。

這項研究采用寬帶非線性和頻產(chǎn)生（SFG）過程，將覆蓋2.4 μm-4.2 μm的超連續(xù)譜轉(zhuǎn)換到近紅外波段，以充分利用該波段具有的低損耗單模光纖和高性能硅基探測器，為時間拉伸變換和光子靈敏探測提供了解決之道。

如圖1所示，該研究提出的中紅外上轉(zhuǎn)換時間拉伸光譜技術(shù)的核心在于對相關(guān)光場進行光譜時間（spectro-temporal）操控。整個過程包括三個主要步驟：寬帶頻率上轉(zhuǎn)換、時間拉伸操控以及相關(guān)光子計數(shù)。

圖1 中紅外時間拉伸單光子上轉(zhuǎn)換光譜的概念和性能

圖2展示了中紅外時間拉伸單光子上轉(zhuǎn)換光譜儀的實驗設(shè)置，包括光源產(chǎn)生、寬帶頻率上轉(zhuǎn)換和時間拉伸光譜。Si?N?采用長5 mm的波導(dǎo)，獲得了1.5 μm-4.2 μm的倍頻跨度超連續(xù)譜（如圖3a）。隨后，研究人員校準(zhǔn)了中紅外時間拉伸上轉(zhuǎn)換光譜儀，圖4a展示了中紅外超連續(xù)譜光源的上轉(zhuǎn)換光譜。

圖2 中紅外時間拉伸單光子上轉(zhuǎn)換光譜儀設(shè)置

圖3 信號脈沖和泵浦脈沖的光譜時間表征

圖4 上轉(zhuǎn)換光場的表征

實驗結(jié)果顯示，上轉(zhuǎn)換光子的到達時間由低定時抖動光子計數(shù)器精確記錄，通過時間與波長之間的映射關(guān)系，在低至0.14 photons/nm/pulse的單光子照度下，實現(xiàn)了~0.5 cm?1的中紅外光譜分辨率，相關(guān)結(jié)果如圖5所示。

圖5 高分辨率中紅外時間拉伸光譜

綜上所述，該研究團隊首次在時間域上實現(xiàn)了中紅外單光子光譜分析，結(jié)合了上轉(zhuǎn)換探測和時間拉伸光譜的優(yōu)點，克服了在精密光譜測量中對多像素探測陣列的嚴(yán)苛要求，利用單像素光子探測器即可實現(xiàn)寬帶光譜覆蓋、單光子靈敏度和亞波數(shù)光譜分辨率的中紅外光譜探測。未來，該技術(shù)有望擴展到長波紅外或太赫茲波段，以滿足該譜段對于高靈敏度和高分辨光譜測量的迫切需求，將為材料、化學(xué)、生物、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域提供全新的單光子光譜分析手段。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1002/lpor.202301272

審核編輯：劉清