51阿秒，超短阿秒脈沖產生領域新突破

圖1. 孤立阿秒脈沖產生與表征實驗方案 在國家自然科學基金重大研究計劃的支持下，國防科技大學理學院趙增秀團隊經過四年攻關，進一步發(fā)展了阿秒脈沖選通方法。團隊利用近紅外少周期脈沖提升選通門中心的電場強度，在保證脈沖帶寬的同時保持較高的轉換效率，首次基于近紅外光場產生51阿秒的超短孤立阿秒脈沖。該團隊于2020年產生88阿秒、2023年產生71阿秒脈沖后，再次刷新國內最短阿秒脈沖記錄。目前國際上僅有瑞士蘇黎世聯邦理工學院（43阿秒）和美國中佛羅里達大學（53阿秒）報道過近50阿秒的孤立阿秒脈沖。 相關成果以“Ultrashort isolated attosecond pulses generation with 750 nm free-CEP near-infrared pulses”為題，近期發(fā)表在Science子刊Ultrafast Science上。 文章引用（點擊閱讀原文）：Xiaowei Wang, Fan Xiao, Jiacan Wang, Li Wang, Bin Zhang, Jinlei Liu, Jing Zhao, Zengxiu Zhao. Ultrashort isolated attosecond pulses generation with 750 nm free-CEP near-infrared pulses. Ultrafast Sci. 010.34133/ultrafastscience.0080
研究

背景

SCIENCE PARTNER JOURNAL 在原子分子等微觀體系中，電子運動從根本上決定著原子分子體系的演化，是物理、化學及生物等學科都十分關切的基礎科學問題。然而，電子運動的特征時間尺度在阿秒量級（1阿秒=100億億分之一秒），遠遠超出了傳統探測技術的時間分辨極限。近二十多年，阿秒激光脈沖產生與探測技術的發(fā)展使人們具備了對電子動力學過程進行阿秒量級時間分辨的能力，極大提升了人們探索微觀量子過程的能力。鑒于阿秒脈沖前所未有的時間分辨能力及其在物理前沿科學問題研究中的應用，2023年諾貝爾物理學獎授予了阿秒科學領域的三位先驅，但超短孤立阿秒脈沖的高效產生仍是該領域的技術難點。 基于高次諧波過程的孤立阿秒脈沖產生是目前產生超短阿秒脈沖的主流方法。根據時間-能量不確定關系，時域上越短的光脈沖需要頻域上的光譜帶寬越大。高次諧波截止能量（決定著阿秒脈沖的帶寬）與飽和激光峰值功率成正比，同時與激光中心波長的平方成正比。因而，人們通常利用較長波長的激光去增大阿秒脈沖帶寬，以減小阿秒脈沖帶寬。2017年報道的43阿秒和53阿秒的阿秒脈沖工作均是基于1.8微米的激光產生的。但隨著中心波長的增加，阿秒脈沖的轉換效率呈指數衰減，使得本來就在納焦量級的阿秒脈沖變得愈發(fā)微弱，極大限制了其在實驗測量中的應用。 為了解決阿秒脈沖時間寬度與光子通量的矛盾，國防科技大學趙增秀團隊通過減小驅動激光脈沖寬度來提升飽和光強，從而增大帶寬，進一步壓縮脈沖寬度的同時保持轉換效率，為高通量超短阿秒脈沖的產生奠定了技術基礎。在此基礎上，分析了驅動光載波包絡相位對產生孤立阿秒脈沖的影響，指出當合理設置選通門寬度時，任意載波絡相位的飛秒脈沖都能產生超短的孤立阿秒脈沖，大大降低了超短阿秒脈沖產生的技術門檻。基于該方案，在實驗上產生并表征了51阿秒的孤立阿秒脈沖，也是國際上首次基于近紅外驅動光產生近50阿秒孤立阿秒脈沖。

亮點

創(chuàng)新

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JOURNAL

實驗把中心波長在750 nm的近紅外少周期激光脈沖聚焦于充滿氖原子的氣體池中，通過極端非線性轉化過程產生高次諧波—阿秒脈沖串，實驗方案如圖1所示。為了從中選取孤立阿秒脈沖，實驗采用廣義雙光學門選通技術，利用兩個石英晶體（QP1,QP2）的調制、布儒斯特窗片（BW）的衰減、以及BBO晶體的倍頻產生了中心只有1 fs線偏窗口的調制光場（如圖2所示）。在這樣極窄的時間窗口中，只允許一個阿秒脈沖產生。為了消除阿秒脈沖固有啁啾，達到減小脈沖寬度的目的，實驗利用鋯膜對其進行色散補償。阿秒脈沖的表征采用標準的阿秒條紋相機技術，通過探測阿秒光電子在條紋光場調制下的能譜變化來重建阿秒脈沖時域波形。

圖1. 孤立阿秒脈沖產生與表征實驗方案。少周期近紅外光場經過兩個石英晶體（QP1,QP2）的調制、布儒斯特窗片（BW）的衰減、以及BBO晶體的倍頻后，形成極窄的線偏窗口，以產生孤立阿秒脈沖。阿秒脈沖在氣體噴嘴（GJ）處被轉換為阿秒電子束，通過條紋激光場（Streaking Field）調制后被飛行時間譜儀（TOF）探測 該研究的創(chuàng)新點之一在于利于波長較短的近紅外光場通過提升飽和光強來提高阿秒脈沖帶寬。通常情況下，對于給定氣體，飽和光強與驅動激光的脈沖寬度成反比，實驗將5飛秒少周期脈沖與廣義雙光學選通門技術結合，可以極大減小前導脈沖電離效應，從而提升驅動光飽和光強。廣義雙光學選通門技術提出的初衷是為了放寬孤立阿秒脈沖的產生條件，使20多飛秒的長脈沖也可以實現孤立阿秒脈沖的產生。在該項研究中，創(chuàng)造性地將該技術應用于5飛秒少周期脈沖，達到了提升阿秒脈沖帶寬，減小阿秒脈沖時間寬度的作用。

圖2. 產生孤立阿秒脈沖的驅動光場。經過QP1(a)、QP2（b）、以及BBO（c）之后的驅動光場（藍線）和選通光場（紅線）；圖（d）展示了不同CEP時，線偏窗口內的電場波形 該研究的另一創(chuàng)新之處在于產生的超短阿秒脈沖不依賴于驅動激光的載波包絡相位(CEP)。團隊通過理論仿真指出，當設定雙光學門的線偏窗口為1飛秒時，孤立阿秒脈沖的選通將不依賴于驅動光場的CEP。如圖3所示，當CEP在0°到360°之間變化時，只有在135°-255°度之間的CEP才能有效產生孤立阿秒脈沖，而且其時域波形和寬度也十分接近。這一點可以從它們的相似光譜結構和相似光譜相位中看出。因此，不論CEP如何變化，總能產生孤立的阿秒脈沖，而且利用特定金屬膜，可以對不同CEP產生的阿秒脈沖啁啾進行同時補償，進而產生超短孤立阿秒脈沖。

圖3. 孤立阿秒脈沖波形（a）及產量（b）隨CEP的變化。（c）當CEP改變時，產量較高的孤立阿秒脈沖的光譜寬度和光譜相位變化不大，可以同時進行色散補償 最后，團隊通過阿秒條紋相機的測量以及qPROOF相位重建算法的反演，證實該方案產生了51阿秒的孤立阿秒脈沖。如圖5所示，實驗產生孤立阿秒脈沖的光譜寬度約在60-140電子伏之間。利用反演得到的光譜相位，結合測量得到的光譜，重建孤立阿秒脈沖時域波形，其半高全寬為51阿秒。由于并不能完全補償固有啁啾，所以脈沖存在近400阿秒的基底。這是超短阿秒脈沖產生中普遍存在的問題，需要進一步發(fā)展精確的色散管理技術。基于近紅外少周期光場的51阿秒脈沖產生為高通量超短阿秒脈沖的產生提供了一種新的方案，有望推動阿秒物理的進一步發(fā)展。

圖4. 阿秒條紋相機對51阿秒的超短脈沖進行時域表征。（a）實驗測得的阿秒條紋相機譜圖；（b）重建的阿秒脈沖光譜和相位；（c）重建的阿秒脈沖時域波形

總結

展望

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超短孤立阿秒脈沖的高效產生一直是阿秒科學領域的核心問題。本研究進一步拓展了廣義雙光學門選通方法的應用范圍，利用近紅外少周期脈沖提升選通門中心的電場強度，首次基于近紅外光場產生51阿秒的超短孤立阿秒脈沖，達到世界先進水平。此外，該方案在保證帶寬的同時保持較高轉換效率，有效提升了超短孤立阿秒脈沖的光子通量，為未來非線性阿秒物理研究奠定基礎。最后，本研究提出的阿秒脈沖產生方案不需要穩(wěn)定驅動光場的CEP，大大降底了超短孤立阿秒脈沖的產生門檻，勢必促進阿秒脈沖在電子動力學測量方面的廣泛應用。