基于非線性電化學(xué)阻抗的燃料電池故障診斷

No.1

研究概述

電化學(xué)阻抗譜(Electrochemical impedance spectroscopy, EIS)有助于燃料電池故障診斷工具開發(fā)，對提升其使用壽命具有重要意義。傳統(tǒng)阻抗測量受限于一階線性響應(yīng)，而非線性電化學(xué)阻抗考慮額外的高階諧波響應(yīng)，可提升故障診斷的輸入維度。本研究提出一種基于非線性電化學(xué)阻抗譜(Nonlinear electrochemical impedance spectroscopy, NEIS)的故障診斷方法，首先分析激勵幅值對NEIS影響，然后開展不同程度的水淹、膜干和缺氣故障實驗；在此基礎(chǔ)上分別建立EIS和NEIS數(shù)據(jù)集，并利用主成分分析提取主要特征；最后利用支持向量機和隨機森林構(gòu)建故障診斷模型，且采用混合遺傳粒子群優(yōu)化算法對模型的超參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。

No.2

基本定義

?在傳統(tǒng)EIS測量過程中，一般采用較小激勵幅值，以減小非線性對EIS測量影響。若采用相對較大激勵幅值，對輸出信號進(jìn)行時頻轉(zhuǎn)換后可觀測其非線性響應(yīng)結(jié)果。圖1給出了燃料電池在電流激勵下的電壓時頻響應(yīng)，當(dāng)受到角頻率為的周期性信號激勵后，輸出結(jié)果是一個偏離基頻的周期性信號，其傅里葉級數(shù)展開如下：

式中，下腳標(biāo)k為諧波數(shù)，當(dāng)k=1為基頻響應(yīng)信號，是燃料電池線性頻響結(jié)果；當(dāng)k≥2時，為高階諧波響應(yīng)結(jié)果，反映了燃料電池的非線性特征。Yk和Ψk分別為k次諧波振幅和相角偏移量。對于線性定常系統(tǒng)，脈沖響應(yīng)h(τ)可以通過與輸入u(t)的卷積來描述其輸出：

圖1?燃料電池非線性電化學(xué)阻抗基本定義

No.3

實驗設(shè)置

本研究對象為活性面積25 cm2的商用膜電極，Scribner 850e測試臺控制反應(yīng)條件，并內(nèi)置了阻抗分析儀和電子負(fù)載。高精度NI數(shù)據(jù)采集卡對燃料電池電壓和工作電流進(jìn)行采集。待燃料電池在預(yù)設(shè)工作條件下穩(wěn)定工作30分鐘后，將0.1?~ 1?kHz頻率范圍正弦激勵施加于燃料電池，具體測試頻率范圍及采樣周期如表1所示。

No.4

激勵幅值確定

在傳統(tǒng)電化學(xué)阻抗譜測試中，為保證燃料電池保持線性響應(yīng)，激勵幅度須設(shè)定較小值，如5%?~ 10%；在NEIS測試中，激勵幅值對高次諧波顯示度非常重要，但同時也要避免激勵幅值過大導(dǎo)致三次及以上諧波響應(yīng)不可忽略，給非線性阻抗計算帶來困難。為此，在常用工作條件（空氣/氫過量系數(shù)：2.0/1.5；空氣/氫氣濕度：50%/50%；空氣/氫氣壓力：100/120 kPa；電池溫度：75℃）下，依次對燃料電池施加幅值為工作電流5%、10%、15%、20%的正弦激勵，以確定合適的激勵幅值。

不同激勵幅值下電化學(xué)阻抗譜、一階頻率響應(yīng)函數(shù)H1(w)和二階頻率響應(yīng)函數(shù)H2(w)如圖2所示，從結(jié)果可看到電化學(xué)阻抗譜和H1(w)對激勵幅值變化不敏感，H2(w)則對激勵幅值變化敏感，尤其是在電流密度為0.6 A/cm2時，低于10%的激勵幅度無法得到平滑H2(w)，而當(dāng)激勵幅值為3%時依然可得到平滑H1(w)。但激勵幅值不能選擇過大，防止等式(7)和(8)無法成立，因此最終選擇激勵幅值為15%用于非線性阻抗計算。

圖2?不同激勵幅值下Nyquist圖、一階頻率響應(yīng)函數(shù)H1(w)?和二階頻率響應(yīng)函數(shù)H2(w)?(第一行電流密度為1.0 A/cm2；第二行電流密度為0.6 A/cm2)

No.5

故障數(shù)據(jù)集及故障特征選取

根據(jù)操作條件對內(nèi)部狀態(tài)影響敏感性，設(shè)計如表2所示的故障條件，在此基礎(chǔ)上開展故障實驗并進(jìn)行非線性阻抗測量。本故障數(shù)據(jù)集總共包含180個樣本，故障標(biāo)簽設(shè)置同樣如表2所示。不同故障條件下每個樣本H1(w)和H2(w)的平均值如圖3所示，可以看到一階響應(yīng)H1(w)和二階響應(yīng)H2(w)均能在特定頻率段區(qū)分不同故障類型，且H1(w)和H2(w)變化趨勢基本一致。本研究將僅包含H1(w)的數(shù)據(jù)集定義為傳統(tǒng)EIS數(shù)據(jù)集X1，將包含了H1(w)和H2(w)的數(shù)據(jù)集命名為NEIS數(shù)據(jù)集X2。

圖3?不同故障標(biāo)簽下(a)-(f)一階頻率響應(yīng)函數(shù)和(g)-(l)二階頻率響應(yīng)函數(shù)

在燃料電池故障診斷模型中，故障特征構(gòu)建至關(guān)重要。數(shù)據(jù)集X1和X2中變量較多，容易導(dǎo)致信息冗余；另一方面，樣本中潛在噪聲也可能影響診斷精度。對原始數(shù)據(jù)進(jìn)行適當(dāng)特征提取，可有效降低模型復(fù)雜度和計算成本，本研究采用主成分分析提取故障特征并進(jìn)行降維，新合成變量稱為主成分，可代替原有高維變量來表達(dá)系統(tǒng)大部分信息。

對傳統(tǒng)電化學(xué)阻抗數(shù)據(jù)集和非線性電化學(xué)阻抗數(shù)據(jù)集進(jìn)行主成分分析，結(jié)果如表3所示。一般情況下，主成分累積方差貢獻(xiàn)率達(dá)到85%以上即可顯著地代表原變量主要信息，對于數(shù)據(jù)集X1，前兩主成分累積方差貢獻(xiàn)率為97.349%，因此將其作為特征變量；對于數(shù)據(jù)集X2，選取前5個主成分作為獨立變量，其累積方差貢獻(xiàn)率為94.967%。

No.6

故障診斷模型及結(jié)果

在眾多經(jīng)典分類模型中，支持向量機(Support vector machine, SVM)避免了從傳統(tǒng)歸納到演繹的過程，實現(xiàn)了從訓(xùn)練樣本到預(yù)測樣本的高效推理，具有良好魯棒性。此外，為了避免單一模型的隨機性，還采用運行效率高、抗噪聲能力強的隨機森林(Random forest, RF)補充驗證非線性阻抗特征的有效性。同時，采用混合遺傳粒子群優(yōu)化算法(Hybrid genetic particle swarm optimization,?HGAPSO)對SVM和RF超參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，具體流程如圖4所示。

圖4?基于混合遺傳粒子群優(yōu)化算法的SVM和RF超參數(shù)優(yōu)化

在完成故障數(shù)據(jù)集X1和X2特征提取后，隨機抽取各數(shù)據(jù)集135個樣本作為訓(xùn)練集，對診斷模型進(jìn)行離線訓(xùn)練，其余45個樣本定義為測試集用于模型精度評估。模型診斷準(zhǔn)確率定義為正確診斷的樣本與測試集中所有樣本的數(shù)量之比。診斷結(jié)果如圖5所示，對于EIS數(shù)據(jù)集，SVM診斷準(zhǔn)確率可達(dá)93.3%，在水淹故障程度識別中存在兩個錯誤樣本，在水淹混合缺氣識別中存在一個錯誤樣本。

在超參數(shù)優(yōu)化下，HGAPSO-SVM在水淹故障程度識別中避免了一個誤差樣本，總體檢測準(zhǔn)確率為95.56%，但分類結(jié)果仍有待提高。同樣，由于5個樣本被錯誤診斷，RF總體準(zhǔn)確率為88.90%，優(yōu)化超參數(shù)后，雖然誤診斷樣本數(shù)量減少到3個，但精度仍有待提高。

當(dāng)利用NEIS數(shù)據(jù)集進(jìn)行模型訓(xùn)練和測試時，SVM和RF故障診斷準(zhǔn)確率均可達(dá)到97.78%，因此與傳統(tǒng)EIS數(shù)據(jù)相比，NEIS可提供更多故障特征提高診斷精度，表明非線性阻抗在燃料電池故障診斷中的先進(jìn)性。此外，HGAPOS-SVM可實現(xiàn)100%正確診斷，表明參數(shù)優(yōu)化可提高模型特征提取能力。

然而，HGAPSO-RF仍然無法正確識別一個輕微水淹缺氣混合的故障樣本，這可能與RF本身特征提取能力有關(guān)。綜上所述，相比傳統(tǒng)EIS，基于NEIS進(jìn)行故障特征提取，不僅能夠準(zhǔn)確診斷出水淹、膜干、缺氣及其混合故障類型，而且在故障程度上具有更好的區(qū)分能力。

圖5基于(a)(b)傳統(tǒng)電化學(xué)阻抗EIS和(c)(d)非線性電化學(xué)阻抗NEIS的診斷結(jié)果

審核編輯：劉清