紫外（UV）光譜提供了對物質(zhì)結(jié)構(gòu)的獨特洞察，其應(yīng)用范圍從基礎(chǔ)測試到地球大氣中的光化學(xué)，以及從太空望遠(yuǎn)鏡進(jìn)行的天文觀測等。在更長的波長下，使用兩個干涉激光頻率梳的雙梳（dual-comb）光譜已成為一種強大的技術(shù)，其能夠同時提供寬光譜范圍和非常高的分辨率。

據(jù)麥姆斯咨詢報道，近日，德國馬克斯·普朗克量子光學(xué)研究所（Max-Planck Institute of Quantum Optics）的研究團(tuán)隊在Nature期刊上發(fā)表了題為“Near-ultraviolet photon-counting dual-comb spectroscopy”的論文，提出了一種適用于極低光水平（例如短波長頻率梳光子學(xué)中遇到的情況）的雙梳光譜新方法，向極紫外光譜區(qū)域的寬光譜帶寬的精確光譜邁出了重要一步。通過使用光子計數(shù)技術(shù)，上述科研團(tuán)隊實現(xiàn)了精確、高分辨率、量子噪聲極限的近紫外（NUV）雙梳光譜，其運行光子通量比雙梳光譜和其它基于頻率梳的傅里葉變換光譜技術(shù)中常用水平低10?倍以上。

該團(tuán)隊展示了近紫外區(qū)域的具有解析頻率梳線、高分辨率的雙梳吸收光譜。在772 THz（388 nm）的中心頻率下，該團(tuán)隊實現(xiàn)了500 MHz（分辨能力1.5 × 10?）和200 MHz（分辨能力4 × 10?）的分辨率。所提出的基于光子計數(shù)的創(chuàng)新方法可實現(xiàn)量子噪聲極限的信噪比，這在雙梳光譜中尤其難以實現(xiàn)。本論文中魯棒的低光干涉測量方法克服了非線性頻率轉(zhuǎn)換效率低下帶來的挑戰(zhàn)，因此，它為將雙梳光譜擴(kuò)展到更短的波長奠定了堅實的基礎(chǔ)。

光子計數(shù)雙梳光譜原理

基于近紅外（NIR）頻率梳的非線性頻率轉(zhuǎn)換的極低光頻率梳發(fā)生器的光束穿過吸收樣品。它與另一個脈沖重復(fù)頻率略有不同的極低光頻率梳發(fā)生器的光束疊加在一個分束器上。光子計數(shù)探測器對分束器輸出進(jìn)行計數(shù)。每20個頻率梳脈沖中的探測器計數(shù)少于1個。在比雙梳光譜中通常使用的功率水平弱10?倍以上的情況下，檢測到的計數(shù)統(tǒng)計包含了關(guān)于樣品的光譜信息。

圖1 采用光子計數(shù)的紫外雙梳光譜原理

利用電光頻率梳的近紫外光譜

研究人員通過使用近紅外電光頻率梳的非線性頻率轉(zhuǎn)換來說明近紫外雙梳光譜的潛力。電光系統(tǒng)在紫外光下的轉(zhuǎn)換效率很低，非常適合測試所提出的光子計數(shù)方法。兩個重復(fù)頻率略有不同的頻率梳由連續(xù)波激光器產(chǎn)生，該激光器由電光調(diào)制器以193 THz（1550?nm）的中心頻率進(jìn)行強度和相位調(diào)制。聲光調(diào)制器偏移一個頻率梳的中心頻率，以在沒有混疊的情況下測量雙梳的頻譜。近紅外頻率梳依次倍頻兩次，一次在周期性極化的鈮酸鋰晶體中，另一次在BiB?O?（BIBO）晶體中。大約100線的近紫外頻率梳具有可在770 THz和774 THz之間調(diào)諧的中心頻率，以及可在100 ?kHz和40?GHz之間自由選擇的重復(fù)頻率。兩個低功率紫外頻率梳光束在一個分束器上組合。分束器的一端輸出由光子計數(shù)器檢測。

就像在傳統(tǒng)的雙梳光譜中一樣，傅立葉變換揭示了雙梳光譜。近紫外光子級雙梳實驗光譜如圖2所示。

圖2 具有解析頻率梳線的近紫外光子級雙梳實驗光譜

接下來，研究人員展示了光子計數(shù)雙梳干涉儀在原子銫（Cs）蒸氣中弱6S-8P躍遷吸收光譜方面的潛力。其中一束頻率梳光束穿過加熱的銫蒸汽池，然后兩束頻率梳光束在分束器上組合。具有解析頻率梳線的光譜分別顯示了770.73 THz和773.21 THz處的6S1/2–8P1/2和6S1/2–8P3/2躍遷（圖3a和3c）。1 GHz多普勒半峰全寬的6S1/2–8P1/2躍遷的透射率譜和色散譜是由 152 s的累積時間得出的（圖3b）。根據(jù)振幅光譜歸一化吸收基線的標(biāo)準(zhǔn)差的倒數(shù)確定的信噪比為210。較強的6S1/2-8P3/2躍遷是在較短的累積時間（64 s）下測量的，信噪比為195（圖3d）。

圖3 在總平均光功率為90 pW和500 MHz分辨率下，133Cs中弱躍遷的光子計數(shù)近紫外振幅和相位譜

在雙梳光譜中，降低技術(shù)噪聲源以達(dá)到量子噪聲極限并不容易。大多數(shù)實驗都受到探測器噪聲或激光源強度噪聲的限制。在設(shè)置的實驗條件下，研究人員測量了光譜中吸收基線的實驗信噪比與計數(shù)率（圖4a）和累積時間（圖4b）的函數(shù)關(guān)系。

圖4 光子計數(shù)近紫外雙梳光譜中的量子噪聲極限信噪比

光纖激光器的可見光譜

真空和極紫外頻率梳僅作為近紅外飛秒鎖模激光器的諧波產(chǎn)生，因此確定此類激光器是否適用于光子計數(shù)雙梳光譜至關(guān)重要。文中的研究表明，即使光纖鎖模激光器衰減到每秒僅1000萬次計數(shù)，吸收樣品的振幅和相位光譜信息也可以從光子計數(shù)統(tǒng)計中精確獲取。

一對倍頻摻鉺飛秒模鎖光纖激光器在384 THz的中心頻率產(chǎn)生兩個光脈沖列。它們的重復(fù)頻率為100?MHz，其差值δfrep等于?12.5?kHz。

干涉圖的傅立葉變換揭示了具有解析頻率梳線的透射光譜（圖5）。頻譜跨度為0.12?THz，具有1200條遠(yuǎn)高于噪聲水平的頻率線（圖5a）。??Rb和??Rb中多普勒展寬的5S1/2–5P3/2躍遷由100?MHz間隔的頻率梳線進(jìn)行采樣（圖5b）。吸收基線的平均信噪比為67，而計算出的1200頻率梳線上的量子噪聲極限信噪比是69。相位譜同時被獲取。

圖5 利用光纖激光器以平均速率為每秒8.4 × 10?計數(shù)的光子計數(shù)可見光雙梳實驗光譜

綜上所述，這項研究在紫外光譜范圍內(nèi)實現(xiàn)了高分辨率線性吸收雙梳光譜。實驗中使用了兩種不同的實驗裝置和不同類型的頻率梳發(fā)生器，并且通過實驗證實了雙梳光譜的全部功能可以擴(kuò)展到低光的條件下，其功率水平比雙梳光譜中常用的功率水平弱一百萬倍以上。通過反復(fù)實現(xiàn)量子噪聲極限的信噪比，該團(tuán)隊實現(xiàn)了實驗可用光的最佳利用。所提出的光子級干涉儀精確地再現(xiàn)了光子計數(shù)的統(tǒng)計。在極低光水平下利用雙梳光譜的前景似乎違反直覺。在這里，這項研究通過實驗實現(xiàn)了這一里程碑，它將開啟新的應(yīng)用領(lǐng)域。

審核編輯：黃飛

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